單原子催化劑（SAC）可有效緩解鋰硫（Li-S）電池中多硫化鋰（LiPS）的穿梭效應和緩慢的氧化還原動力學，但由于多硫化鋰的多步轉化需要多功能活性位點進行串聯催化，因此其理想性能尚未實現。

在此，北京化工大學劉文團隊開發了雙殼納米籠（DSNCs），將分離的、可調的單原子位點作為納米反應器，觸發串聯催化，促進鋰離子電池的高效電化學轉換進而實現高容量和耐用的鋰離子電池。內含 Co-N₄ 位點和外含 Zn-N₄ 位點的 DSNC（S/CoNC@ZnNC DSNC）在 1 C 條件下表現出 1186 mAh g^-1 的高比容量，并且在 500 次循環過程中，每次循環的容量衰減率僅為 0.063%。

即使在高硫負載（4.2 mg cm^-2）和低 E/S 比（6 μL mg^-1）的情況下，電池也能顯示出卓越的循環穩定性。此外，Li-S 軟包電池還能穩定循環超過 160次。

圖1. 電池性能

總之，該工作將分離的、可調的單原子位點作為作為納米反應器促進鋰離子電池的串聯反應，從而產生了高比容量（1 C 時為 1186 mAh g^-1）、優異的倍率性能（4 C 時為 766 mAh g^-1），以及 1000 次循環后 73% 的容量保持率（每次循環的容量衰減率為 0.025%）。

實驗和 DFT 模擬證明，Co-N₄ 和 Zn-N₄ 位點可分別選擇性地催化長鏈 LiPSs和短鏈 LiPSs的轉化，使轉化過程中的兩個連續反應主要在空間催化性能更好的位點上進行，從而實現了高效的串聯催化。因此，該項工作推進了復雜形態單原子催化劑的可控合成，為未來設計多步催化體系提供新的見解和啟發。

圖2. 機理探究

Tandem Catalysis Inside Double–shelled Nanocages with Separated and Tunable Atomic Catalyst Sites for High Performance Lithium–sulfur Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202310547