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石大邢偉/崔永朋ACS Energy Letters：碘化有機鹽正極實現高能量密度鉀有機電池

具有結構可調節性的有機氧化還原活性材料（REDOX-OAMs）在鉀有機電池中具有廣闊的應用前景，但它們受到可逆容量低和反應電位適中的限制。

在此，中國石油大學邢偉，崔永朋等人設計了一種多功能 REDOX-OAM (EV-I2)，由具有雙活性位點的雙吡啶 (EV²⁺) 和具有高工作電位的碘陰離子 (2I^–) 組成。在這種 EV-I2 結構中，可以通過多重 REDOX 反應機制實現雙離子 K⁺/FSI^– 儲存。

因此，K-EVI2 電池的能量密度（718.4 Wh kg^-1）比 K-EV 電池（268.5 Wh kg^-1）高出近三倍，可逆容量達到 308.0 mAh g^-1，工作電壓接近 3.5 V。

圖1. DFT計算

總之，該工作通過將I^–陰離子客體接枝到 EV²⁺ 主體上，制備出了 EV²⁺-2I^– 正極。基于 I^– 陰離子通過 I^–/I₀ 的轉化引發高反應電勢，結合 EV²⁺/EV₀ 的氧化還原反應，EVI₂ 正極通過四電子轉移過程與 FSI^– 和 K⁺雙離子存儲表現出優異的電化學性能。

此外，主-客鹽化機制可抑制 REDOX-OAMs 的溶解，從而優化循環穩定性，接枝的 I^– 陰離子可促進 EV²⁺/EV₀ 的反應動力學，得到的 K-EVI₂ 電池可提供 308.0 mAh g^-1的高容量和 718.4 Wh kg^-1 的能量密度。因此，該工作設計的多功能 REDOX-OAMs 接枝化學策略為構建高性能鉀有機電池提供了啟示。

圖2.電池性能

Multiple Working Mechanisms Enabled by an Iodized Organic Salt Cathode for High Energy Density Potassium–Organic Batteries，ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01990

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