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?南科大趙天壽/曾林EES：路易斯酸-堿和庫侖相互作用的協同效應實現高性能 Zn-I2電池

鋅碘電池具有不易燃的水系電解質和本質安全的鋅，因此被認為是前景廣闊的儲能設備。然而，多碘穿梭效應和反應動力學遲緩限制了其電化學性能。

在此，南方科技大學趙天壽，曾林等人提出了一種多功能宿主材料–碘共價后官能化沸石咪唑酸框架-90（IL-ZIF-90），它具有高度有序的孔結構，可以捕集碘成分。同時，IL-ZIF-90 還能通過催化氮成分實現快速的I₂ 還原反應（IRR）。負載碘離子的IL-ZIF-90 正極（IL-ZIF-90-I-）在 IRR 反應中表現出較低的能壘（62.5 kJ moL^-1）和較低的塔菲爾斜率（65.6 mV dec^-1），這表明 IL-ZIF-90-I- 具有超快的 IRR 動力學。電催化活性源于帶正電的氮（N⁺）和含氮孤對電子（Nle）的協同效應。

因此，IL-ZIF-90-I-//鋅電池顯示出最佳的速率性能，在電流密度為20 A g^-1 時，比容量為 86.8 mA h g^-1。此外，得益于碘的穩固錨定，在最近的 Zn-I₂ 電池中，電池的壽命達到了創紀錄的 65,000 次循環，容量保持率為 91.7%。

圖1. ZIF-90 和 IL-ZIF-90 的形態和結構特征

總之，該工作開發出了一種高效的催化碘宿主，并將碘共價后官能化到 IL-ZIF-90 上，作為可充電 Zn-I₂電池的正極。通過這種設計，IL-ZIF-90框架的有序多孔結構可以容納大量的碘。值得注意的是，IL-ZIF-90 中的氮成分發揮了重要作用，其中帶正電荷的氮與帶負電荷的碘之間的陰離子相互作用有效減少了碘的泄漏，而 Nle 與元素碘之間的路易斯酸堿相互作用增強了氧化還原動力學。得益于碘的快速氧化還原動力學，實現了卓越的速率能力，在20 A g^-1的條件下，比容量達到86.8 mA h g^-1。

此外，本文還實現了創紀錄的65,000 次循環壽命和91.7% 的容量保持率。通過原位紫外可見光和原位外XPS 表征，揭示了基本的碘氧化還原機制。此外，DFT 計算證實了IL-ZIF-90-I^–中 IRR 的高度自發性和快速反應速率。所提出的氮協同吸附碘的策略有望為各種先進的金屬碘電池提供啟示。

圖2. 電池性能

Synergistic Effect of Lewis Acid-Base and Coulombic Interactions for High-performance Zn-I2 Batteries, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee03297c

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