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?廈大/中大/高能物理所AFM：基于橄欖石釉質(zhì)層的晶格匹配界面實(shí)現(xiàn)高壓LiCoO2

高電壓引起的LiCoO₂ 表面鈍化雙層（正極/電解質(zhì)界面和陽離子致密化表面相）不可避免地會(huì)導(dǎo)致電池退化。

在此，廈門大學(xué)孫世剛，喬羽，Kuai Xiaoxiao，中山大學(xué)孫洋，中國科學(xué)院高能物理研究所董康等人采用高速機(jī)械熔合的方法在LiCoO₂表面制備了連續(xù)均勻的橄欖石層。釉質(zhì)層通過調(diào)節(jié)電導(dǎo)劑脫氫來抑制界面副反應(yīng)，從而形成超薄且穩(wěn)定的正極/電解質(zhì)界面。LiCoO₂與釉質(zhì)層之間的緊密結(jié)合抑制了晶格氧的損失和相關(guān)的層-尖晶石結(jié)構(gòu)扭曲。

此外，由于層狀到尖晶石轉(zhuǎn)變的起始溫度和O₂析出的起始溫度同時(shí)推遲，LiCoO₂的熱穩(wěn)定性得到了提高。LiCoO₂在4.6 V高壓和55°C高溫下穩(wěn)定運(yùn)行(200次循環(huán)后>容量保持85%)。

圖1.電池性能

總之，該工作提出了一種簡便、可擴(kuò)展的高速固態(tài)鍍膜方法，可在LCO表面制備連續(xù)均勻的橄欖石LFMP層。從外到內(nèi)，作者利用先進(jìn)表征證明了LFMP層通過抑制EC等碳酸鹽溶劑的氧化脫氫，有利于在LCO上制備薄而穩(wěn)定的CEI。由于有效的保護(hù)CEI, HF誘導(dǎo)的Co溶解/穿梭和電解質(zhì)分解副產(chǎn)物大大減少。從內(nèi)到外，DFT計(jì)算和材料表征(OEMS、hard-XAS)相結(jié)合，驗(yàn)證了LCO和LFMP層之間的強(qiáng)結(jié)合界面在抑制O₂析出和O₂損失中發(fā)揮了關(guān)鍵作用。

因此，LFMP@LCO表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，在4.6 V高電壓和55 °C高溫下循環(huán)200次后容量保持率超過85%。該項(xiàng)工作利用高速機(jī)械融合在LCO上收獲致密均勻的釉質(zhì)層。這種簡便且可擴(kuò)展的工藝產(chǎn)生具有可控厚度和形態(tài)的完全封裝結(jié)構(gòu)，從而建立了電極涂層的技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)。該標(biāo)準(zhǔn)不僅可以應(yīng)用于其他高能量密度正極候選材料，而且還可以為開發(fā)各種表面改性（例如碳涂層、空氣敏感電極封裝和固體電解質(zhì)層壓）開辟新途徑。

圖2.作用機(jī)制

Lattice-Matched Interfacial Modulation Based on Olivine Enamel-Like Front-Face Fabrication for High-Voltage LiCoO2, Advanced Functional Materials 2023 DOI: 10.1002/adfm.202310799

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?廈大/中大/高能物理所AFM：基于橄欖石釉質(zhì)層的晶格匹配界面實(shí)現(xiàn)高壓LiCoO2

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