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杜星/董際臣AFM:調節雙金屬NiFe-THQ電子結構,提高OER催化活性

杜星/董際臣AFM:調節雙金屬NiFe-THQ電子結構,提高OER催化活性

催化水分解被認為是一種可持續的、生態友好的生產清潔氫能的有效途徑。然而,水電解的陽極析氧反應(OER)是一個復雜的四電子轉移過程,動力學過程緩慢,限制了水電解制氫的整體效率。RuO2和IrO2等貴金屬基催化劑表現出優異的OER催化性能,但其稀缺性和高成本限制了它們在水電解中的大規模應用。因此,開發高效且具有成本效益的非貴金屬基電催化劑以推動水電解制氫技術的實際應用具有重要意義。

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近日,武漢科技大學杜星中國科學院化學研究所董際臣等報道了一種利用具有高密度催化活性位點的最小苯基配體制備一系列雙金屬c-MOFs (NixFe1-x-THQ,THQ=四羥基-1,4-苯醌水合物)的簡便方法。通過調節Ni/Fe的比例,得到了一系列具有最佳電子結構和中間體吸附能力、電荷傳輸速率快的催化劑。

實驗結果表明,最優的Ni0.5Fe0.5-THQ催化劑在10 mA cm?2電流密度下的OER過電位僅為272 mV,并且該催化劑在1.5 VRHE下連續運行40小時而沒有發生明顯的活性下降,且反應后材料的形貌和結構沒有發生變化,表明Ni0.5Fe0.5-THQ具有優異的穩定性(這種顯著的電化學穩定性可以歸因于Ni、Fe和THQ之間配位鍵的強螯合作用)。

杜星/董際臣AFM:調節雙金屬NiFe-THQ電子結構,提高OER催化活性

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一系列光譜表征和理論計算結果顯示,由于具有高自旋價電子排布和π對稱(t2g) d軌道中相應的三個未配對電子,Fe3+ (t2g3eg2)可以實現與橋接O之間較弱的電子相互作用,而Ni2+ (t2g6eg2)可以實現與橋接O之間強烈的e?-e?排斥,因為其具有完全占據π對稱(t2g)d-軌道。

因此,當Ni2+與Fe3+耦合后,O2-與Ni2+之間強烈的e?-e?排斥作用將觸發Ni2+向Fe3+的部分電子轉移,進而很好地調制NixFe1-x-THQ中Ni位點的電子構型,使得Ni位點與吸附氧物種之間的結合強度可以優化到滿足Sabatier原則。

此外,隨著電子密度的降低,具有低半滿eg軌道的Ni2+與吸附的氧物種形成適當的鍵合,有利于提高催化活性,加快OER反應速率。綜上,該項工作為構建具有更多高密度催化活性中心的雙金屬c-MOFs電催化劑以實現高效水電解提供了指導,也為MOFs電催化劑的設計和研究提供了新的思路。

Regulating electronic structure of bimetallic NiFe-THQ conductive metal–organic frameworks to boost catalytic activity for oxygen evolution reaction. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202310902

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