在能量轉(zhuǎn)換領(lǐng)域，設(shè)計和合成具有拓撲缺陷的高性能無金屬碳納米材料對于氧還原反應(yīng)（ORR）至關(guān)重要。基于此，中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所李敬研究員（通訊作者）等人報道了一種模板輔助法制備的碳缺陷電催化劑，該催化劑具有豐富的空位耦合五邊形（VP）作為二維碳納米片（VP/CNs）中的活性位點。實驗結(jié)果表明，VP/CNs電催化劑中存在豐富的VP活性中心，其ORR活性與VP活性中心的數(shù)量呈線性關(guān)系。

原位光譜結(jié)果表明，VP/CNs可以直接催化O-O鍵斷裂，繞過傳統(tǒng)*OOH中間體的形成，從而通過解離路徑實現(xiàn)ORR的快速動力學(xué)。所制備的VP/CNs對堿性O(shè)RR表現(xiàn)出優(yōu)異的本征活性（半波電位為0.86 V_RHE），四電子選擇性效率接近99%，優(yōu)于使用Pt/C基準(zhǔn)的效率。

密度泛函理論（DFT）計算進一步表明，與相鄰五邊形（AP）或單個五邊形（SP）相比，碳空位與相鄰五邊形（VP）之間的協(xié)同效應(yīng)顯著增加了電荷轉(zhuǎn)移，并優(yōu)化了O₂的吸附，獲得了較低的ORR反應(yīng)能壘。本文通過設(shè)計良好的碳缺陷為合理設(shè)計高效無金屬電催化劑開辟了新的途徑。

Boosting Oxygen Reduction Reaction Kinetics by Designing Rich Vacancy Coupling Pentagons in the Defective Carbon. J. Am. Chem. Soc., 2023, DOI: 10.1021/jacs.3c08556.

https://doi.org/10.1021/jacs.3c08556.