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Angew:降低殼層厚度、增加組成穩(wěn)定,以最大限度提高Pd@AuxPd1-x納米立方體催化生成H2O2的性能

由于合金納米顆粒在電子結(jié)構(gòu)上的可調(diào)性,使其在電催化領(lǐng)域被廣泛的研究與探索。但是,由于缺乏適用于不同金屬的通用封閉劑,因此控制它們的形狀和表面結(jié)構(gòu)仍具有挑戰(zhàn)性。同時,它們在催化過程中長期存在表面組成的不穩(wěn)定性問題,導(dǎo)致結(jié)果存在爭議。

Angew:降低殼層厚度、增加組成穩(wěn)定,以最大限度提高Pd@AuxPd1-x納米立方體催化生成H2O2的性能

基于此,美國佐治亞理工學(xué)院夏幼南教授和香港科技大學(xué)紹華敏教授(共同通訊作者)等人報道了一鐘簡單的基于種子介導(dǎo)生長合成Pd@AuxPd1-x(0.8≤x≤1)核-殼納米立方體的簡單方法。

通過優(yōu)化Au/Pd的比例,Pd@AuxPd1-x核-殼的殼層厚度減小到三個原子層,制備出對生成H2O2具有優(yōu)異催化活性、選擇性和耐久性的納米立方體。

Angew:降低殼層厚度、增加組成穩(wěn)定,以最大限度提高Pd@AuxPd1-x納米立方體催化生成H2O2的性能

由于表面具有良好的{100}面和最佳的Au/Pd比值,以Au0.95Pd0.05為殼的納米立方體是一種高效的H2O2電催化劑,在0.4-0.7 V的低過電位內(nèi),具有93-100%的高選擇性。

當Au0.95Pd0.05合金被限制在只有三層原子厚度的殼中時,電催化劑不僅能夠保持其表面結(jié)構(gòu)和元素組成,而且能以1.62 mol g(Pd+Au)-1 h-1的速率在氧還原過程中連續(xù)穩(wěn)定地生成H2O2。因此,該研究為合理開發(fā)基于合金納米晶的活性和耐久性電催化劑提供了一條通用途徑。

Maximizing the Catalytic Performance of Pd@AuxPd1-x Nanocubes in H2O2 Production by Reducing Shell Thickness to Increase Compositional Stability. Angew. Chem. Int. Ed., 2021, DOI: 10.1002/anie.202105137.

https://doi.org/10.1002/anie.202105137

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