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化學所李玉良/山大李國興AM:石墨炔負載RuOx量子點助力高性能鋰硫電池

化學所李玉良/山大李國興AM:石墨炔負載RuOx量子點助力高性能鋰硫電池
鋰硫電池中多硫化鋰(LiPSs)的穿梭效應和轉化動力學遲緩以及鋰金屬負極上鋰枝晶的生長阻礙了其實際應用。
化學所李玉良/山大李國興AM:石墨炔負載RuOx量子點助力高性能鋰硫電池
在此,中國科學院化學研究所李玉良、山東大學李國興等人報道了一種通過在催化劑中制造反饋π鍵來加強d-p軌道雜化的策略,從而實現LiPSs高效轉化。研究人員制備了一種錨定在石墨二炔(GDY)納米盒(RuOxQDs/GDY)上的特殊界面結構RuOx量子點(QDs),以實現強Ru到炔的π電子反饋,從而有效調節Ru中心的d電子結構,促進催化劑與LiPSs之間的d-p軌道雜化,顯著提高RuOxQDs/GDY的催化性能。
RuOxQDs/GDY與Li離子的強親和力和快速的Li離子擴散也使其成為超穩定的Li金屬負極,因此S@RuOxQDs/GDY正極在惡劣條件下表現出優異的循環性能,而Li@RuOxQDs/GDY陽極則顯示出超過8800h的超長循環壽命,且無鋰枝晶生長。結果顯示,采用S@RuOxQDs/GDY正極和Li@RuOxQDs/GDY負極的Li-S全電池在低正負極容量比(N/P=1.4)、貧電解質(E/S=3μL/mg)和高S質量負載(15.4mg/cm2)的實際條件下,可提供17.8mAh/cm2的驚人面容量和良好的循環穩定性。
化學所李玉良/山大李國興AM:石墨炔負載RuOx量子點助力高性能鋰硫電池
圖1. RuOxQDs/GDY用于Li- S全電池的示意圖
總之,該工作制備了RuOxQDs/GDY作為LiPSs的高效固定劑和催化劑以及Li金屬的功能宿主,從而實現了高性能Li-S電池。RuOxQDs/GDY中Ru到炔基的強π反饋作用有效調節了Ru中心的d電子結構,促進了催化劑與LiPSs之間的d-p軌道雜化,從而顯著提高了LiPSs的吸附能力和RuOxQDs/GDY的催化性能,RuOxQDs/GDY與Li離子的強親和性和Li離子的快速擴散也使得Li離子無枝晶沉積和高Li離子電鍍/剝離CE成為可能。
得益于這些特點,基于RuOxQDs/GDY的Li-S全電池在有限Li、貧電解質和高S質量負載的實際條件下,具有高面容量和出色的循環穩定性,電池能量密度高達390Wh/kg。因此,該工作通過配位工程制造π電子反饋強化d-p軌道雜化從而提高LiPSs氧化還原動力學的有效策略,并為設計用于實用高能量密度Li-S電池的先進催化劑提供了寶貴見解。
化學所李玉良/山大李國興AM:石墨炔負載RuOx量子點助力高性能鋰硫電池
圖2. 電池性能
RuOx Quantum Dots Loaded on Graphdiyne for High-Performance Lithium-Sulfur Batteries,?Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202307786

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