煤炭、天然氣、石油等傳統能源的大規模消耗不僅導致了嚴重的能源危機，而且導致二氧化碳等廢氣的大量排放，同樣引發了一系列令人不容忽視的環境問題。二氧化碳的再利用作為綠色化學的重要組成部分，一直以來受到了廣泛的關注。

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百余年來，人們一直致力于二氧化碳的循環利用以解決嚴重的能源問題和環境問題，例如：通過還原二氧化碳合成重要的工業小分子等方法實現能源的儲存和再利用；或者是直接將二氧化碳轉化成具有較高價值的化學制品等。

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在異相催化反應中，為了提高目標產物的選擇性，添加有機配體一直是最為通用和重要的策略。但是由于傳統的有機配體多為固態或者液態，所以必須要對催化劑進行分離才能得到高純度的化學制品，額外增加了工業成本。如果使用二氧化碳作為配體活化催化劑，不僅能夠憑借氣態的特征免去了分離步驟，而且還實現了二氧化碳的再利用，有效地緩解了能源和環境問題。

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環己酮分子是一種六元環的飽和環酮，常用于工業上制備尼龍和尼龍66；同時環己酮也是一種適用性很高的溶劑，經常用于溶解纖維素、涂料、油漆等。在工業上，合成環己酮的途徑主要分為以下兩種：環己烷的氧化和苯酚的氫化，這兩種方法通常需要以貴金屬或者是合金為催化劑且在高溫高壓的條件下，才能保證一定的收率。

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圖1. 碳酸分子修飾Pd金屬促使硝基苯高選擇性還原為環己酮的機理圖

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最近，上海交通大學的陳接勝教授、李新昊教授課題組設計了一種全新而又綠色的合成環己酮的全新途徑。

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將二氧化碳溶于水所形成的碳酸分子修飾到貴金屬Pd催化劑的表面，通過碳酸和硝基苯形成氫鍵，強化了硝基苯在Pd金屬表面的吸附，從而可以在常溫常壓的反應條件下高選擇性氫化硝基苯合成環己酮，其收率高達97%以上，相較于在傳統的純氫氣條件下，其TOF數值提高了14倍。

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該合成路線是一條全新并且十分溫和、綠色的反應途徑。當反應完成后，碳酸分子可以通過簡單處理再次轉化為二氧化碳，形成循環利用，真正地實現了變廢為寶。

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同時該方法也適用于苯胺、N-甲基苯胺等芳香族化合物的加氫反應，甚至可以廣泛應用于人工光合作用、電催化有機合成等催化領域。

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相關結果發表在ChemCatChem上，DOI: 10.1002/cctc.201900389。原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/cctc.201900389