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劉天西/陳蘇莉等ACS Nano：通過增強離子傳輸動力學和調節Zn(002)沉積實現高度可逆的Zn負極

溫和電解質中不受控制的枝晶生長和與水相關的副反應是鋅負極循環穩定性差、導致水系鋅基電池的劣化主要原因。

在此，江南大學劉天西、陳蘇莉以及沙特阿卜杜拉國王科技大學Husam N. Alshareef等人提出了多功能氟磷灰石(Ca₅(PO₄)₃F)氣凝膠(FAG)界面層，通過Zn²⁺遷移動力學和Zn(002)取向沉積的綜合調控來實現高度穩定的鋅負極。

由于Ca²⁺和Zn²⁺之間離子交換產生的清晰的氣凝膠納米通道和豐富的Zn²⁺吸附位點，FAG界面層可以顯著加速Zn²⁺遷移并有效均勻化Zn²⁺通量和成核位點，從而促進電極/電解質界面處的Zn²⁺快速且均勻地遷移。此外，在循環過程中，FAG中的F原子促進了ZnF₂的原位生成，這有利于控制優選的Zn(002)取向沉積有效抑制枝晶生長和副反應。

圖1. FAG@Zn負極的原理設計策略

總之，該工作通過在鋅負極上構建多功能FAG保護層，成功實現了超穩定的鋅負極。Zn²⁺和Ca²⁺之間的離子交換相互作用產生的豐富親鋅位點可以有效加速Zn²⁺的遷移動力學并引導均勻的Zn沉積。同時，具有定制且均勻的納米通道的FAG層充當離子篩，可以有效調節Zn²⁺的電化學行為，從而也有利于Zn²⁺的均勻分布和沉積。

重要的是，循環過程中Zn負極表面上原位生成的ZnF₂有利于控制優選的Zn(002)取向沉積有效地抑制枝晶生長。因此，FAG@Zn負極具有較高的CE(約99.5%)和較長的使用壽命(4000小時)以及較低的過電勢。FAG@Zn||MnO₂全電池還表現出優異的循環性能和倍率性能。

圖2. FAG@Zn和裸鋅負極的Zn//MnO₂全電池的電化學性能

Highly Reversible Zn Anodes Achieved by Enhancing Ion-Transport Kinetics and Modulating Zn (002) Deposition, ACS Nano 2023 DOI: 10.1021/acsnano.3c08197

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