通信作者：Yongjun Gao、Siyu Yao、馬丁
通訊單位：河北大學(xué)、北京大學(xué)
作為制藥、農(nóng)業(yè)和其他精細(xì)化學(xué)品的重要組成部分，官能化仲胺化合物是當(dāng)今合成化學(xué)中不可或缺的反應(yīng)物和中間體。
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過(guò)去常用貴金屬基催化劑從硝基化合物和醛一鍋法合成仲胺。然而，由于3d金屬的反應(yīng)活性差，所以這些體系的最佳反應(yīng)條件通常高于150℃。因此構(gòu)建具有良好活性和高選擇性的廉價(jià)催化劑仍然是級(jí)聯(lián)還原胺化反應(yīng)的研究重點(diǎn)。
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本文通過(guò)改變升華溫度來(lái)調(diào)節(jié)S空位的密度，發(fā)出具有豐富的S和Mo缺陷的MoS2催化劑用于還原硝基化合物和醛來(lái)合成仲胺化合物。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和DFT計(jì)算表明，MoS2表面的S空位是中間體亞胺加氫成最終產(chǎn)物仲胺的活性位點(diǎn)。該催化劑在仲胺的合成中也表現(xiàn)出對(duì)不同的底物普適性。
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該研究成果以“Sublimation-induced sulfur vacancies in MoS2 catalyst for one-pot synthesis of secondary amines”為題發(fā)表在ACS Catalysis期刊上。
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圖5吸附自由能與S空位的關(guān)系圖
Sublimation-Induced Sulfur Vacancies in MoS2?Catalyst for One-Pot Synthesis of Secondary Amines
(ACS Catalysis，2019，DOI: 10.1021/acscatal.9b01429)
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.9b01429
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