通訊作者：喬世璋
通訊單位：阿德萊德大學
單原子催化劑（SACs）由于其具有最大的原子利用率，顯著的催化活性和優異的反應選擇性而引起了人們的極大關注，且在ORR，HER，CO2RR，NRR等反應中具有巨大的應用前景。目前可通過多種合成策略來獲得SAC，包括原子層沉積法，缺陷工程和空間限域等方法。然而，這些方法通常需要昂貴的設備且步驟繁瑣，不利于實際應用。此外，目前合成的大多數SAC是金屬原子，而非金屬型SAC很少被報道。因此，使用簡單的技術開發非金屬SAC及其在電催化中的應用對于該領域是有意義的。
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澳大利亞阿德萊德大學的喬世璋團隊報道了具有原子級分散的碘原子電催化劑（SANi-I）的制備及其HER機理的探索。碘化鎳前驅體在真空密封的安瓿瓶中通過簡單的煅燒合成；在堿性溶液中經過循環伏安掃描活化，NiI中過量的碘原子被氧原子和氫氧根離子取代后制得分散在氫氧化鎳上的非金屬碘單原子催化劑。該催化劑通過碘原子有效吸附析氫反應中間體表現出優異的HER活性以及良好的穩定性。
圖1 SANi-I催化劑形貌結構表征
圖2 SANi-I催化劑精細結構表征
圖3 SANi-I催化劑電化學性能表征
圖4 SANi-I催化劑原位Raman圖
本文通過簡單的安瓿瓶煅燒的合成方法合成碘化鎳前驅體，然后利用循環伏安掃描活化制備得到非金屬碘單原子電催化劑。
通過原位拉曼光譜研究表明，該催化劑中單個碘原子分散在塊狀氫氧化鎳基底上，被氧原子分離；反應時觀察到碘氫鍵，這表明碘原子和相鄰的鎳可以通過形成I-Hads中間體來加速水的解離吸附。這項工作為設計和制備非金屬單原子電催化劑提供新思路。
Non-metal Single Iodine Atom Electrocatalysts for the Hydrogen
Evolution Reaction
(Angewandte Chemie International Edition，2019，DOI: 10.1002/anie.201905554)
原文鏈接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.201905554
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