通訊作者：邢巍研究員、葛君杰研究員、劉長(zhǎng)鵬研究員、姜政副研究員

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所、中國(guó)科學(xué)院上海應(yīng)用物理研究所

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單原子催化劑（SAC）在降低電極材料成本方面具有巨大應(yīng)用前景，可用于能量轉(zhuǎn)換裝置，如燃料電池和水電解。其特殊的配位環(huán)境和可調(diào)控的電子結(jié)構(gòu)，使其具有非凡的催化性能。

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單原子催化劑（SAC）由于其優(yōu)異的電學(xué)性能，因此在催化氧還原反應(yīng)（ORR）得到廣泛關(guān)注，其中Fe-Nx SAC表現(xiàn)出最優(yōu)異的活性。然而，F(xiàn)e基催化劑通過(guò)Fenton反應(yīng)受到氧化腐蝕嚴(yán)重的穩(wěn)定性問(wèn)題，大大限制了該類催化劑的廣泛應(yīng)用。

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成果一覽

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近日，長(zhǎng)春應(yīng)化所的團(tuán)隊(duì)使用金屬有機(jī)骨架作為錨定基底，首次制得Cr/N/C單原子催化劑，其中原子分散的Cr在基地以Cr-N4配位結(jié)構(gòu)存在。該催化劑在酸性條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR活性，最佳半波電位為0.773 V。更令人興奮的是，F(xiàn)enton反應(yīng)得到有效抑制，因此最終的催化劑顯示出極好的穩(wěn)定性。

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圖文導(dǎo)讀

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圖1 Cr單原子電催化劑合成示意圖及形貌結(jié)構(gòu)表征

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圖2 Cr單原子電催化劑EXAFS圖

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圖3 Cr單原子催化劑電化學(xué)性能表征

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圖4 不同催化劑電化學(xué)性能對(duì)比

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本文通過(guò)熱解制得Cr SACs電催化劑，并在酸性條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的ORR性能及極好的穩(wěn)定性。微觀和光譜技術(shù)的組合分析證實(shí)Cr-N4配位構(gòu)型是其高活性的主要原因。同時(shí)，由于Fenton反應(yīng)得到有效抑制，該催化劑具有更高的耐久穩(wěn)定性。這項(xiàng)工作可能有助于解決傳統(tǒng)非貴金屬催化劑的穩(wěn)定性問(wèn)題，并為深度探索熱解SAC中M-Nx活性位點(diǎn)的催化機(jī)理提供了新模型。

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文獻(xiàn)信息

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Single-Atom Cr-N4 Sites Designed for Durable Oxygen Reduction
Catalysis in Acid Media

(Angewandte Chemie International Edition，2019，DOI: 10.1002/anie.201906289)

原文鏈接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.20190628