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普魯士藍類似物(PBAs)由于其金屬-有機骨架結構的獨特優勢，被認為是一種有效的鈉存儲材料。然而，充放電循環過程中的相變導致的比容量低、可逆性差等問題限制了這些材料的應用。

近日，德國卡爾斯魯厄理工學院Yuan Ma，Ben Breitung和Torsten Brezesinski等人在材料研究頂級期刊Adv. Mater.上發表了題為”High-Entropy Metal–Organic Frameworks for Highly Reversible Sodium Storage”的研究性論文。

HE-PBA晶體結構的示意圖

作者提出了一種通過在晶體結構中引入高熵來大幅度改善PBAS電化學性質的新方法。為了實現這一點，引入了五種不同的金屬物種，共享相同的氮配位，從而使體系的構型熵增加到1.5 R以上。

通過對元素的精心選擇，高熵PBA(HE-PBA)呈現準零應變反應機理，從而提高了循環穩定性和倍率能力。這種改善的關鍵在于高熵及其相關效應，以及幾個活躍的氧化還原中心的存在。通過優化電化學窗口，循環3000次以上，庫侖效率可保持近100%。

HE-PBA的結構分析

HE-PBA的電化學性能

High-Entropy Metal–Organic Frameworks for Highly Reversible Sodium Storage(Adv. Mater., 2021, DOI: 10.1002/adma.202101342)

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德國卡爾斯魯厄理工學院AM：MOF用于高度可逆鈉儲存

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