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曹睿/張學(xué)鵬Angew：雙功能Fe卟啉阻轉(zhuǎn)異構(gòu)體在CO2還原中的作用

在酶中，活性位點(diǎn)殘基的功能不同以促進(jìn)化學(xué)反應(yīng)。但是，合成催化劑很少能實(shí)現(xiàn)這種角色專(zhuān)業(yè)化的分工。基于此，陜西師范大學(xué)曹睿教授和張學(xué)鵬副教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了利用兩個(gè)順式或反式排列的陽(yáng)離子N, N, N-三甲基芐胺基團(tuán)修飾的Fe卟啉催化CO₂還原。

在文中，作者報(bào)道了以順式排列的兩個(gè)陽(yáng)離子基團(tuán)修飾的Fe卟啉1的合成和CO₂RR活性，顯示出Fe卟啉對(duì)電催化CO₂轉(zhuǎn)化為CO具有活性和選擇性。與帶有中間體-鄰-三甲基苯胺的Fe卟啉不同，其中陽(yáng)離子單元遠(yuǎn)離Fe中心，作者在1中將兩個(gè)三甲基芐胺單元直接懸掛在卟啉平面上。作為對(duì)照，還合成了Fe卟啉2-4。配合物2有兩個(gè)反式排列的陽(yáng)離子單元，而3和4分別帶有一個(gè)和零個(gè)懸掛在卟啉上的陽(yáng)離子單元。

催化研究表明，CO₂RR活性順序?yàn)?strong>1 > 2 > 3 > 4。密度泛函理論（DFT）研究表明，1的兩個(gè)陽(yáng)離子單元比單個(gè)陽(yáng)離子單元更有效地改善CO₂結(jié)合，更重要的是它們可以促進(jìn)C-O鍵斷裂通過(guò)各自與CO₂加合物和苯酚質(zhì)子源以合作的方式相互作用。該工作對(duì)于展示合成分子催化劑的示例具有重要意義，該催化劑使用角色專(zhuān)用策略進(jìn)行底物活化。

Role-Specialized Division of Labor in CO₂ Reduction with Doubly-Functionalized Iron Porphyrin Atropisomers. Angew. Chem. Int. Ed., 2022, DOI: 10.1002/anie.202209602.

https://doi.org/10.1002/anie.202209602.

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