構(gòu)建對動態(tài)多尺度擴散和反應過程的全面理解對于分子篩形狀選擇性催化至關(guān)重要，是學術(shù)界和工業(yè)界的迫切需求。目前，甲醇和二甲醚（DME）轉(zhuǎn)化的擴散和反應通常是分開研究的，并集中在單一規(guī)模上。

基于此，中科院大連化學物理研究所劉中民研究員和魏迎旭研究員（共同通訊作者）等人報道了他們破譯了分子篩材料內(nèi)甲醇和DME轉(zhuǎn)化的動態(tài)分子擴散和反應過程，這些過程隨時間從多尺度、從分子尺度到單個催化劑晶體和催化劑集合體演變。

通過分子動力學模擬證實，微觀晶內(nèi)擴散系數(shù)與宏觀實驗解耦的正確性。通過受限含碳物質(zhì)的時空分析，能夠跟蹤單個催化劑晶體和催化劑集合中的遷移反應前沿。DME相對于甲醇的受限擴散通過減弱其局部富集來減輕反應物的高局部化學勢，從而提高催化劑晶體內(nèi)部活性位點的利用效率。

在此背景下，作者揭示了在多尺度上發(fā)生的材料、擴散和反應的動態(tài)串擾行為。分子篩催化不僅體現(xiàn)多相催化的反應特性，而且通過特殊的催化微環(huán)境提供增強、緩和或抑制的局部反應動力學，導致多尺度擴散和反應的非均相，從而實現(xiàn)高效和形狀選擇性催化。

Multi-scale dynamical cross-talk in zeolite-catalyzed methanol and dimethyl ether conversions. Natl. Sci. Rev., 2022, DOI: 10.1093/nsr/nwac151.

https://doi.org/10.1093/nsr/nwac151.