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南師大韓敏Small：相控合成策略功勞大！制備Ni2+xFe2?xN/NC NPNCs用于增強整體水分解

納米結構過渡金屬氮化物(TMNs)具有獨特的電子、光學和催化性能，其在清潔能源、光電子和催化領域具有廣闊的應用前景。盡管如此，NiFe-雙金屬氮化物納米晶體或納米混合結構的相位調節(jié)仍面臨挑戰(zhàn)，并且它們的電催化整體水分解(OWS)性能尚未得到充分探索。

基于此，南京師范大學韓敏課題組通過在Ar/NH₃氣氛下可控氮化NiFe-普魯士藍類似物衍生的氧化物/NC NPNCs，獲得了被無定形N摻雜碳(NC)納米粒子包裹的新型純相Ni_2+xFe_2?xN納米立方體(NPNCs)(Ni_2+xFe_2?xN/NC NPNCs)。

Ni_2+xFe_2?xN/NC NPNCs的合成過程將摻雜、雜化、相變和保形過程集成在一個步驟中，相變產生的應力為組裝納米粒子構件提供了驅動力，而無定形NC可以作為將構件保持在一起的“粘合劑”，以最大限度地保持前體的形態(tài)。

電化學測試表明Ni_2+xFe_2?xN/NC NPNCs在堿性條件下中對HER和OER具有更高的催化活性，其在10 mA cm^-2和50 mA cm^-2的電流密度下的過電位分別為101 mV和270 mV，超過了NiFe₂O₄/Ni₃FeN/NC和NiFe氧化物/NC前體的混合相。

此外，采用Ni_2+xFe_2?xN/NC NPNCs作為雙功能催化劑，組裝好的Ni_2+xFe_2?xN/NC||Ni_2+xFe_2?xN/NC電解槽僅需1.51 V的電池電壓就可獲得10 mA cm^-2的水分解電流密度，優(yōu)于NiFe₂O₄/Ni₃FeN/NC||NiFe₂O₄/Ni₃FeN/NC、NiFe氧化物/NC||NiFe氧化物/NC、商業(yè)Pt/C||IrO₂以及大多數其他報道的基于雙功能催化劑的裝置。

值得注意的是，Ni_2+xFe_2?xN/NC||Ni_2+xFe_2?xN/NC電解槽可連續(xù)工作60 h且活性無明顯衰減，表現出優(yōu)異的催化穩(wěn)定性。基于一系列電化學測試和光譜分析，優(yōu)化的界面電荷分布、更快的界面電子轉移動力學和更易接近的電化學活性位點是Ni_2+xFe_2?xN/NC NPNCs優(yōu)異的OWS性能的原因。

Phase-Controlled Synthesis of Nickel-Iron Nitride Nanocrystals Armored with Amorphous N-Doped Carbon Nanoparticles Nanocubes for Enhanced Overall Water Splitting. Small, 2022.DOI: 10.1002/smll.202203042

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