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微滴的外圍表現(xiàn)出不尋常的物理性質(zhì)，在散裝溶液中觀察不到。基于此，東華理工大學張興磊教授等人報道了微水滴中的OH^?可以自發(fā)地給電子給甲酸（FA），可能是由微水滴界面處或附近的強電場驅(qū)動的。

更重要的是，微滴中的Cu離子有助于FA產(chǎn)量增加4000倍。作者首次證明，在不使用任何添加劑的情況下，在環(huán)境條件下水微滴可以捕獲CO₂并將其還原為甲酸鹽，表明水微滴可能在生命起源以前的時代為非生物還原反應提供了反應器，以非酶生產(chǎn)能力從大氣中的CO₂合成有機分子。

通過密度泛函理論（DFT）計算，作者對各步驟的ΔG值進行理論預測。在微界面處，[(phen)Cu]²⁺與NO₃^?結合形成Cu配合物[(phen)CuNO₃]⁺，是一個容易實現(xiàn)的過程。[(Phen)CuI]⁺能與H⁺和OH^–失去的電子快速結合生成[(Phen)CuH]^+?。氫化銅[(phen)CuH]^+?具有一定的活性，可將CO₂插入到Cu-H鍵中形成甲酸[(phen)CuOCOH]^+?。

同位素標記實驗證實，¹³CO₂被轉(zhuǎn)化為甲酸鹽[(phen)CuO¹³COH]^+?，即一旦生成[(phen)CuH]^+?，很容易轉(zhuǎn)化為[(phen)CuOCOH]^+?，然后[(phen)CuOCOH]^+?通過損失的HCO₂^?轉(zhuǎn)移為[phenCu]²⁺。計算結果表明，本文提出的絡合物[(phen)CuOCOH]^+?的形成途徑與實驗觀察結果吻合較好。

Spontaneously Generated Electrons for CO₂ Hydrogenation to Formate at the Microinterface of Air-Water. Adv. Energy Mater., 2023, DOI: 10.1002/aenm.202303121.

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張興磊教授AEM：空氣-水微界面上CO2加氫生成甲酸

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