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合金負極有望實現(xiàn)高能固態(tài)電池（SSB），但它們在充放電過程中的顯著體積變化會導致全固態(tài)環(huán)境中的結(jié)構(gòu)和機械退化。因此，了解合金負極固態(tài)電池中的材料演變和機械應力之間的關(guān)系至關(guān)重要。

美國佐治亞理工學院Matthew T. McDowell等人研究了含硅、錫和銻活性材料的復合負極以及銀礦型電解質(zhì)和LiNi0.33Mn0.33Co0.33O2正極的電池內(nèi)的應力（堆壓）演變。

作者證明，在充放電過程中，相對較大的（1–2 MPa）應力波動取決于復合材料的材料和性質(zhì)。該電池設(shè)計中測量的單軸堆疊壓力變化與SSB預期的其他電池設(shè)計相關(guān)，包括軟包電池，因為SSB通常在施加單軸堆疊壓力的情況下運行。

這里測得的應力變化是由于鋰在負極材料中的偏摩爾體積很大，而由于NMC-111中鋰的偏摩爾體積較低，正極的貢獻很小。這些應力測量可以深入了解活性材料中的轉(zhuǎn)變過程以及循環(huán)過程中電極結(jié)構(gòu)的變形。

圖1 電池內(nèi)負極/LPSC/正極堆疊示意圖

此外，還觀察到顆粒大小對應力演化的影響，顆粒越小，應力越低。該研究表明，多種合金材料可用于在SSB中的復合電極中實現(xiàn)高容量，伴隨而來的大體積變化會導致應力變化，這在設(shè)計這些系統(tǒng)時必須加以考慮。

SSE本身的機械性能和固態(tài)復合材料的結(jié)構(gòu)在復合電極的變形和機械退化行為中起著重要作用，未來有必要研究這些問題。與鋰金屬相比，由于鋰金屬的高容量，人們對合金基負極的關(guān)注相對較少，但這項工作強調(diào)了合金材料用于穩(wěn)定SSB的前景，并證明了控制這些材料的化學機械相互作用的必要性。

圖2 合金負極循環(huán)前后的形貌

Stress evolution during cycling of alloy-anode solid-state batteries. Joule 2021. DOI: 10.1016/j.joule.2021.07.002

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Joule：固態(tài)電池合金負極循環(huán)過程中的應力演變

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