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清華&阿貢Nat. Commun.：原位觀察鋰化石墨負(fù)極的熱驅(qū)動降解和安全問題

石墨是一種用于可逆鋰存儲的強(qiáng)大宿主，使首個商業(yè)上可行的鋰離子電池成為可能。然而，鋰化石墨的熱降解途徑和安全隱患仍然難以捉摸。

清華大學(xué)歐陽明高院士、美國阿貢國家實(shí)驗室Khalil Amine、Gui-Liang Xu等人通過原位同步輻射X射線技術(shù)和原位質(zhì)譜法研究了鋰化石墨負(fù)極在加熱過程中的固態(tài)電解質(zhì)界面 (SEI) 分解、鋰浸出和氣體釋放。

圖1 鋰化石墨在加熱過程中的結(jié)構(gòu)演變

結(jié)果表明，在從室溫加熱到280 °C的過程中，SEI中的聚環(huán)氧乙烷(PEO)低聚物首先分解（從40到60 °C開始），然后通過加熱識別出石墨的典型脫嵌分級效應(yīng)，其來源于鋰的浸出。產(chǎn)生的氣體種類（如H₂、CH₄、CO₂、CO和O₂等）在整個過程中進(jìn)行定量監(jiān)控。

DSC表征與氧暴露實(shí)驗進(jìn)一步證明了高反應(yīng)性殘留鋰的存在，這會引發(fā)顯著的熱量產(chǎn)生。原位對分布函數(shù)(PDF)分析提供了令人信服的證據(jù)，表明負(fù)極表面上的殘留鋰在納米簇內(nèi)。該研究結(jié)果強(qiáng)調(diào)了SEI在負(fù)極熱穩(wěn)定性中的關(guān)鍵作用，并揭示了可燃?xì)怏w和浸出鋰的潛在安全隱患。

圖2 鋰化石墨負(fù)極在加熱過程中的原位氣體釋放

圖3 鋰化石墨負(fù)極的熱降解途徑及其安全隱患

In situ observation of thermal-driven degradation and safety concerns of lithiated graphite anode. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-24404-1

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