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以可再生能源為動力的電化學CO₂還原反應(CO₂RR)被認為是實現大氣中CO₂濃度減少和可持續和碳中和的一條有前途的途徑。

迄今為止，銅基金屬電催化劑被認為是CO₂RR的最佳催化劑之一，但目前需要進一步優化其催化性能以實現工業規模的實際應用。因此，闡明銅基電催化劑上CO₂RR的原子機理對于最佳CO₂RR催化劑的合理設計至關重要。

基于此，清華大學肖海課題組采用巨正則密度泛函理論(GC-DFT)，結合隱式電解質模型，明確研究了在Cu (100)和Cu (111)上的CO₂RR中CO₂活化動力學與外加電位(U)之間的相互作用，為最佳催化劑的合理設計提供了基礎理論依據。

首先，研究人員發現CO₂RR中CO₂激活機制的性質隨U的變化而變化：在常用的工作U上以順序電子-質子轉移(SEPT)機制為主，在高負U下切換到耦合質子-電子轉移(CPET)機制。

然后，在CO₂活化的SEPT機制中確定了電子轉移步驟的能壘(ΔΩ_ET^≠)的“反轉區”，這與Br?nsted–Evans–Polanyi(BEP)關系直接矛盾，減小U并沒有向動力學中注入熱力學驅動力，而是在高負U下提高ΔΩ_ET^≠，使得CO₂激活必須切換到CPET機制。

此外，研究進一步證明，隨著U的減少，物理吸附勢能曲線(PEC)中的泡利斥力迅速上升，從而產生了“反轉區”，這是由于電極表面的累積電子密度極大地增強了CO₂和Cu表面之間的最高占據分子軌道(HOMO)-金屬相互作用產生斥力。

最后，研究人員展示了電催化劑的有效設計，以抑制泡利斥力對CO₂RR中CO₂活化動力學的不利影響，包括增加催化劑表面粗糙度，引入活性位點的靈活配位，以及在較少充電的底物上引入SAC。

因此，該項工作為CO₂RR高效電催化劑的合理設計提供了理論指導，并且其也適用于其他(包括H₂O，CO和N₂)電化學還原反應催化劑的設計和開發。

Inverted Region in Electrochemical Reduction of CO₂ Induced by Potential-Dependent Pauli Repulsion. Journal of the American Chemical Society, 2023. DOI: 10.1021/jacs.3c02447

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?清華JACS：理論計算揭示電位依賴泡利斥力誘導的CO2電還原“反轉區”

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