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ACS Energy Lett.: 局部過渡金屬環(huán)境的化學(xué)調(diào)控實現(xiàn)錳基層狀正極中氧的可逆氧化還原

氧的氧化還原在提高錳基層狀正極的能量密度方面起著重要作用。然而，由于復(fù)雜的結(jié)構(gòu)和化學(xué)轉(zhuǎn)化，了解影響氧的氧化還原可逆性的因素并非易事。

在此，美國弗吉尼亞理工大學(xué)Feng Lin等人研究展示了局部錳和鋰環(huán)境與氧的氧化還原之間的直接相關(guān)性，表明局部Mn-O對稱性誘導(dǎo)的結(jié)構(gòu)/化學(xué)演變主要決定了Na電池中Na_xLi_yMn_1-yO₂（NLMO）氧的氧化還原可逆性。

Na_xLi_yMn_1-yO₂與 Jahn-Teller效應(yīng)扭曲的MnO₆八面體在循環(huán)過程中經(jīng)歷了嚴重的Mn溶解，這會破壞過渡金屬層的穩(wěn)定性，導(dǎo)致鋰的保留和不可逆的氧氧化還原。

圖1. 摻雜NLMO在初始和長期循環(huán)過程中的局部Mn和Li結(jié)構(gòu)演變

通過Mg/Ti雙摻雜調(diào)節(jié)Mn的局部電荷和Mn-O距離可以抑制MnO₆八面體的 Jahn-Teller 畸變，這導(dǎo)致Mn溶解減少和更可逆的氧氧化還原。

這種穩(wěn)定性顯著提高了Mg/Ti雙摻雜Na_xLi_yMn_1-yO₂的電化學(xué)性能。這項工作表明通過局部化學(xué)環(huán)境修飾進行局部結(jié)構(gòu)穩(wěn)定可以促進層狀正極中的可逆氧氧化還原。

圖2. 摻雜NLMO的電化學(xué)表征

Chemical Modulation of Local Transition Metal Environment Enables Reversible Oxygen Redox in Mn-Based Layered Cathodes, ACS Energy Letters 2021. DOI: 10.1021/acsenergylett.1c01071

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