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?電子科大Nature子刊：理論+實驗！雙電層介導極化場優化光生載流子動力學和熱力學

光催化水分解制氫被認為是解決能源和環境危機的重要策略。然而，由于載流子動力學和熱力學性能不理想，導致半導體中的光生電子-空穴(e^–/h⁺)易于復合、析氫過電位高，以及太陽能-氫氣(STH)轉化效率低。為解決上述問題，人們通過負載助催化劑和構建異質結構形成內置電場來抑制光生電荷復合。

然而，傳統的內置電場對載流子輸運的促進作用非常有限，并且熱力學性能(氫吸附自由能(ΔG_H*)也不理想。因此，有必要開發合適的策略來改善載流子動力學和優化氫吸附自由能以推動光催化的進一步發展。

為了改善載流子動力學和減少氫吸附的自由能，電子科技大學夏川和Gao Jian等利用電負性分子構建雙電層(EDL)代替傳統的內置電場來產生極化場，并通過調節表面原子的化學配位來優化熱力學性質。

具體而言，研究人員利用密度泛函理論(DFT)計算，從功函數、費米能級、氫吸附吉布斯自由能和d帶中心等方面研究了電負性基團(如羰基、酯等)對銅鎳的影響。

結果表明，酯基(-O-C=O)可以有效地提高功函數(Φ=6.82 eV)，優化表面原子的化學配位，降低了材料的費米能級和氫吸附吉布斯自由能(ΔG_H*=?0.039 eV)。

基于理論計算指導，研究人員通過溶劑熱煅燒法合成酯化改性的CuNi (CuNi@O-C=O，CN@EDL)，并利用其作為CdS半導體光系統的助催化劑。光催化實驗表明，最佳的CN@EDL/CdS催化劑的光催化產H₂速率為249.6 mmol h^-1g^-1，在420 nm光照下的表觀量子產率為63%。

綜合材料表征和機理實驗結果，CN@EDL/CdS性能優異的主要原因可歸納如下：

1. 電負性酯基的引入在CuNi表面形成了一個外部帶有負電極的EDL，有效地增強了功函數，從而提高了捕獲電子的能力，降低了HER過電位；

2. 酯基優化了H的吸附/解吸能力；

3. CN@EDL優異的光吸收和LSPR效應導致了額外的高能熱電子的形成；

4. CN@EDL/CdS中形成了有效的載流子轉移通道，最終改善了光生電荷的分離效率。

Electric Double Layer-mediated Polarization Field for Optimizing Photogenerated Carrier Dynamics and Thermodynamics. Nature Communications, 2023. DOI: 10.1038/s41467-023-38600-8

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