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鄭洪河/黃云輝AM：電解液設(shè)計(jì)實(shí)現(xiàn)具有定制電極-電解質(zhì)界面的高安全性和高性能硅負(fù)極

硅(Si)負(fù)極因具有高理論容量（4200 mAh g^-1）、合適的工作電壓（< 0.4 V vs Li/Li⁺）和地球豐度方面有利于在鋰離子電池中的應(yīng)用。然而，隨著循環(huán)會出現(xiàn)Si顆粒的大體積變化，引發(fā)固體電解質(zhì)界面（SEI）的不斷破裂/重新形成，從而導(dǎo)致快速的容量快速下降。

蘇州大學(xué)鄭洪河、同濟(jì)大學(xué)黃云輝等人證明使用具有氟代碳酸乙烯酯（FEC）和草酸基二氟硼酸鋰（LiDFOB）雙添加劑的不可燃醚基電解液（LiFSI-DME/HFE）可以實(shí)現(xiàn)Si負(fù)極的優(yōu)異循環(huán)性能。

通過形成富含氟(F)和硼(B)物質(zhì)的高模量SEI，Si/Li電池的初始庫侖效率高達(dá) 90.2%，同時每次循環(huán)的容量衰減率僅為0.0615% （200次循環(huán)后的放電容量為 2041.9 mAh g^-1）。

未改性Si負(fù)極與商用LiFePO₄（≈13.92 mg cm^-2）和 LiNi_0.5Mn_0.3Co_0.2O₂（≈17.9 mg cm^-2）正極配對的全電池在該電解液中進(jìn)一步顯示使用壽命分別延長至150和60次循環(huán)，這證明通過薄且富含F(xiàn)、B的正極電解質(zhì)界面實(shí)現(xiàn)了優(yōu)異的正極兼容性。這項(xiàng)工作為通過Si/電解質(zhì)界面調(diào)節(jié)開發(fā)高性能硅基電池提供了一種易于擴(kuò)展的方法。

圖1 所設(shè)計(jì)電解液的可燃性和溶劑化結(jié)構(gòu)表征

圖2 Si/Li半電池的室溫和高溫電化學(xué)性能

Electrolyte Design Enabling a High-Safety and High-Performance Si Anode with a Tailored Electrode–Electrolyte Interphase. Advanced Materials 2021. DOI: 10.1002/adma.202103178

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