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蘭亞乾/嚴勇Nature子刊：具有氧化還原簇的多孔催化劑，高效光催化CO2還原和H2O氧化

模擬自然光合作用將CO₂與H₂O轉化為增值燃料是減少大氣CO₂的有效的方法。設計和制備具有快速電子轉移和相互作用的兩個或多個催化位點的催化劑對于耦合光催化CO₂還原和H₂O氧化具有重要意義。

近日，華南師范大學蘭亞乾和嚴勇等采用包含具有氧化能力Ti-O簇和具有還原能力Cu簇的異金屬簇催化劑(MCOF-Ti₆Cu₃)，以實現有效耦合光催化CO₂還原和H₂O氧化。

MCOF-Ti₆Cu₃是通過相對溫和的動態共價鍵定向組裝制備的，其能夠實現快速電子轉移和簇之間的協同相互作用，而不會破壞固有的單個成分并保留它們的氧化和還原特性。具體而言，在模擬太陽光照射下，MCOF-Ti₆Cu₃上HCOOH產率高達169.8 μmol g^-1 h^-1；在12小時內O₂釋放量為20.39 μmol，在已報道的具有整體反應的非貴金屬光催化劑中處于較高水平。

此外，研究人員通過X射線光電子能譜(XPS)證實了MCOF-Ti₆Cu₃中存在由Ti簇指向Cu簇的內部電場；原位XPS和密度泛函理論(DFT)計算證明，在光激發條件下電子到達Cu簇，并且在Cu簇處發生還原反應，光生空穴在Ti簇處發生氧化反應。最后，原位漫反射紅外傅里葉變換光譜(DRIFTS)和DFT計算明確揭示了光反應機理(CO₂在Cu簇上轉化為HCOOH；H₂O在Ti簇上轉化為OH?；HCOOH從系統中解吸出來并與兩個OH?自由基相互結合生成O₂和H₂O)。這項工作不僅為構建異質金屬簇催化劑提供了合理的策略，而且還通過使用準確的結構模型深入了解光催化CO₂還原和H₂O氧化整體反應。

Linking Oxidative and Reductive Clusters to Prepare Crystalline Porous Catalysts for Photocatalytic CO₂ Reduction with H₂O. Communications, 2022. DOI: 10.1038/s41467-022-32449-z

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