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在溫和條件下，將甲烷光催化轉化為增值產品是工業可持續生產的長期追求目標，但是要使用廉價催化劑提供高產量和選擇性仍然極具挑戰性。基于此，中科院國家納米科學中心唐智勇研究員（通訊作者）等人報道通過簡單的熱退火展示了市售銳鈦礦相TiO₂（A-TiO₂）的晶相工程，以優化結構-性能相關性。

具有最佳相界面濃度的銳鈦礦相（90%）和金紅石相（10%）TiO₂（R-TiO₂）的雙相催化劑（A/R-TiO₂）在水溶劑、氧氣氣氛和全光譜光照射的反應條件下表現出優異的甲烷氧化成甲醛性能。反應3 h后，在室溫下獲得了創紀錄的24.27 mmol g_cat^-1的產量，對甲醛的選擇性高達97.4%。

實驗結果和密度泛函理論（DFT）計算都表明，TiO₂晶相工程延長了光生載流子的壽命，有利于中間甲醇物種的形成，從而最大限度地提高甲烷有氧氧化制甲醛的效率和選擇性。更重要的是，通過發明“暫停流動”反應器證明了甲醛大規模生產的可行性。該工作以可持續和經濟的方式為工業甲烷轉化開辟了新道路。

Elevating Photooxidation of Methane to Formaldehyde via TiO₂?Crystal Phase Engineering.?J. Am. Chem. Soc.,?2022, DOI: 10.1021/jacs.2c04884.

https://doi.org/10.1021/jacs.2c04884.

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?唐智勇JACS：TiO2晶相工程助力甲烷光氧化制甲醛

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