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寧平&張秋林ACS Catalysis：受阻路易斯酸堿對提高Ni/CeO2納米催化劑的低溫CO2甲烷化性能

在鎳（Ni）基催化劑上，活性位點結構與CO₂甲烷化機理之間的關系面臨著巨大的挑戰?；诖?，昆明理工大學寧平教授和張秋林教授（共同通訊作者）等人報道了在Ni/CeO₂-納米棒、Ni/CeO₂-納米立方體和Ni/CeO₂-納米八面體上精確地制備了具有不同分布的受阻路易斯酸堿對（frustrated Lewis pair, FLP）結構，以解決上述問題。

Ni/CeO₂-納米棒由于其CeO₂(110)特性以及氧空位（O_V）和羥基物種（OH）之間的空間位阻，在這些催化劑中具有最大構建FLP的可能性。與具有較少FLPs的其他樣品相比，在低至225 °C的溫度下，富含FLPs的Ni/CeO₂-納米棒表現出顯著更高的CO₂轉化率（84.2%）和高達147.1 mmol g_cat^-1?h^-1的CH₄生產率和更高的CH₄選擇性（97.8%）。

從系統的原位和原位表面分析結果可以看出，這種更好的低溫活性及其可接受的穩定性與催化活性FLPs的構建密切相關，該FLP可以通過O_V和OH的協同有效地活化和轉化CO₂。

此外，原位拉曼和原位漫反射紅外傅里葉變換光譜分析結合密度泛函理論（DFT）計算進一步證明，出現的CO*途徑和甲酸鹽途徑的共同促進是富FLPs的Ni/CeO₂-納米棒在低溫（≤225 °C）下具有優異CO₂甲烷化性能的原因。因此，這種FLPs活化CO₂的方法對設計CO₂加氫催化劑具有潛在的指導意義。

Frustrated Lewis Pairs Boosting Low-Temperature CO₂?Methanation Performance over Ni/CeO₂?Nanocatalysts.?ACS Catal.,?2022, DOI: 10.1021/acscatal.2c02535.

https://doi.org/10.1021/acscatal.2c02535.

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