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將廢水中的硝酸鹽(NO₃^–)污染物電還原為NH₃為廢水處理和NH₃合成提供了一條有效的方法。目前已經(jīng)報道了許多用于將NO₃^–電還原為NH₃的電催化劑，但它們中的大多數(shù)在超低NO₃^–濃度下表現(xiàn)出較差的性能。考慮到具有大量被占據(jù)的d軌道電子的銅可以向硝酸鹽-的最低未被占據(jù)的π*軌道提供電子，因此開發(fā)高活性銅基電催化劑對超低濃度的硝酸鹽-電還原為氨具有重要意義。

近日，中國科學技術(shù)大學耿志剛課題組通過將銅納米顆粒封裝在多孔碳框架(Cu@C)中，可在超低NO₃^–濃度下高效電還原硝酸鹽為氨。

在-0.3V vs. RHE下，Cu@C在1 mM硝酸鹽(NO₃^–)溶液中對氨的最大法拉第效率(FE_NH3)為72.0%，比Cu納米顆粒的法拉第效率(19.9%)高3.6倍；在-0.9 V vs. RHE時，Cu@C的氨產(chǎn)率達到了469.5 μg h^-1cm^-2，是目前報道的用于催化硝酸鹽還原電催化劑(1 mM硝酸鹽)的最高值。更重要的是，當硝酸鹽濃度在5~100 mM之間變化時，Cu@C的最小FE_NH3超過85.6%。

此外，原位衰減全反射表面增強紅外吸收光譜和有限元模擬表明，與Cu板相比，由于多孔碳的富集作用，NO₃^–會在Cu@C表面顯著積累，顯著提高了硝酸鹽與催化劑上催化位點的可及性，即在Cu@C中有效地存在一個多孔的碳框架限制和濃縮硝酸鹽，從而促進硝酸鹽電還原為氨。

Efficient Electroreduction of Nitrate into Ammonia at Ultra-low Concentrations via Enrichment Effect. Advanced Materials, 2022. DOI: 10.1002/adma.202204306

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耿志剛AM: 富集效應功勞大！助力Cu@C將超低濃度硝酸鹽高效電還原成氨

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