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李和興/廉孜超AFM: CoPt合金調(diào)控單原子Pt，實(shí)現(xiàn)高效穩(wěn)健析氫反應(yīng)

具有超高原子利用率和豐富活性位點(diǎn)的單原子催化劑(SACs)可以顯著提高電催化性能，被認(rèn)為是大多數(shù)催化反應(yīng)的有效的催化劑。最近，SAs被錨定在具有特定配位的載體表面上，以探索它們的電催化活性。盡管與載體的強(qiáng)化學(xué)鍵可以調(diào)節(jié)SAs的內(nèi)在催化性能，由于SAs未在載體表面上覆蓋而對長期循環(huán)性能產(chǎn)生不利影響。因此，迫切需要設(shè)計限制SA的策略來解決上述問題。

近日，上海師范大學(xué)李和興和上海理工大學(xué)廉孜超等將Pt_SA和CoPt合金納米晶體限制在氮摻雜的多孔碳骨架中(該骨架源自封裝在氨基官能化ZIF-67中的Pt NPs)(CoPt-Pt_SA / NDPCF)。

與傳統(tǒng)的純SA或合金不同，研究人員率先研究了Pt_SA和CoPt合金的協(xié)同效應(yīng)，以探索它們對HER性能的影響。在堿性和酸性條件下，與商用10% Pt/C催化劑相比，CoPt-Pt_SA / NDPCF表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化性能，包括更低的過電位、更小的Tafel 斜率、更高的電流密度、更高的轉(zhuǎn)換頻率(TOF)和更優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，CoPt-Pt_SA/ NDPCF的優(yōu)異性能歸因于Pt _SA和受氮摻雜多孔碳框架(NDPCF)保護(hù)的CoPt合金納米晶體之間的強(qiáng)協(xié)同相互作用。

密度泛函理論(DFT)計算表明，Pt_SA與NDPCF中的CoPt合金納米晶體結(jié)合具有超低的|ΔG_H*|(≈0.059 eV)，這是增強(qiáng)反應(yīng)動力學(xué)影響HER活性的關(guān)鍵因素。此外，SAs與多孔碳材料包覆的金屬合金納米晶電催化劑的協(xié)同作用為構(gòu)建高效SACs提供了新的策略。

Tuning the Cobalt-Platinum Alloy Regulating Single-Atom Platinum for Highly Efficient Hydrogen Evolution Reaction. Advanced Functional Materials, 2022. DOI: 10.1002/adfm.202205920

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