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牛津大學(xué)Nat. Commun.: 通過操作拉曼顯微光譜表征鋰離子電解質(zhì)

自 1990 年代初期鋰離子電池 (LIB) 的商業(yè)開發(fā)以來，它們已被用于當(dāng)今社會所依賴的許多應(yīng)用中。近年來，對鋰金屬電池 (LMB) 等“超越鋰離子”技術(shù)的研究也大受歡迎，隨著政府致力于實現(xiàn)碳中和，對二次電池技術(shù)的需求大幅增加。電池性能高度依賴于其電解質(zhì)的傳輸和熱力學(xué)特性，了解這些特性對電池持續(xù)發(fā)展至關(guān)重要。

牛津大學(xué)Mauro Pasta教授等人提出了一種綜合表征電解質(zhì)系統(tǒng)的方法。通過操作拉曼顯微光譜測量電解質(zhì)濃度梯度隨時間的推移，結(jié)合恒電位電化學(xué)阻抗譜 (PEIS)，在單個實驗裝置內(nèi)量化菲克“表觀”擴散系數(shù) (D_app)、轉(zhuǎn)移數(shù) (t₀⁺)、熱力學(xué)因子(χ_M)、離子電導(dǎo)率(κ)和電荷轉(zhuǎn)移電阻 (R_ct)。

使用四甘醇二甲醚 (G4) 中的雙（氟磺酰基）亞胺鋰 (LiFSI) 作為模型系統(tǒng)，研究提供了電解質(zhì)濃度梯度的可視化；一種確定關(guān)鍵電解質(zhì)特性的方法，以及一種將大量分子間電解質(zhì)結(jié)構(gòu)與所描述的傳輸和熱力學(xué)特性相關(guān)聯(lián)的必要技術(shù)。

作者希望這項工作將為電解質(zhì)表征提供一種替代方法，并提供一種工具以促進(jìn)對電解質(zhì)的傳輸和熱力學(xué)特性如何影響鋰離子電池性能和 Li⁺電沉積形態(tài)的共同理解。

圖1. 數(shù)據(jù)分析及計算

圖2. LiFSI濃度對傳輸和熱力學(xué)特性的影響

Characterising lithium-ion electrolytes via operando Raman microspectroscopy. Nature Communications. 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-24297-0

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