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?北航ACS Nano: 一種由銅集流體誘導(dǎo)置換氧化還原機(jī)制的多晶FeS2正極

鋰硫（Li-S）電池作為最有前途的候選儲(chǔ)能系統(tǒng)之一被廣泛研究。與其他材料相比，Li-FeS₂系統(tǒng)在充放電過(guò)程中的體積變化最小，其在實(shí)際應(yīng)用中潛力巨大。然而，原始的 FeS₂通常在循環(huán)時(shí)發(fā)生快速容量衰減，這是由于形成可溶性多硫化鋰，不可避免的體積波動(dòng)和硫損失導(dǎo)致結(jié)構(gòu)崩潰。

基于此，北京航空航天大學(xué)朱禹潔、郭林教授等人開(kāi)發(fā)了一種一步水熱法來(lái)制造 P-FeS₂和 M-FeS₂ 雜化復(fù)合材料（P/M-FeS₂），并研究了其在 Li-FeS₂ 電池中的電化學(xué)性能。?將帶隙較低的M-FeS₂引入P-FeS₂提供比P-FeS₂更高的鋰存儲(chǔ)容量，但復(fù)合材料的容量在循環(huán)時(shí)逐漸衰減。原位XRD表征揭示了P/M-FeS₂的四電子還原復(fù)合并驗(yàn)證鋰化結(jié)束時(shí)Li₂S的形成。在脫鋰過(guò)程中會(huì)產(chǎn)生元素硫，這是復(fù)合材料容量衰減的原因。

采用Cu集流體對(duì)活性硫進(jìn)行化學(xué)固定和轉(zhuǎn)化，提高了復(fù)合材料的電化學(xué)性能。100次循環(huán)后，復(fù)合材料在100 mA/g下獲得 800 mAh/g 的穩(wěn)定儲(chǔ)鋰容量，放電能量密度超過(guò)1300 Wh/kg。它還表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能，在2 A/g時(shí)的比容量為 730 mAh/g，并具有穩(wěn)定的長(zhǎng)循環(huán)性能，3200次循環(huán)后容量保持率為 89.7%。最后，研究表明最初的FeS₂集成到Cu集流體中并在電化學(xué)循環(huán)過(guò)程中轉(zhuǎn)化為 Cu₂S從而實(shí)現(xiàn)超快和超穩(wěn)定的電化學(xué)性能。

圖1 P/M-FeS₂制備示意圖

圖2 P/M-FeS₂和P-FeS₂的電化學(xué)性能

A Polymorphic FeS₂ Cathode Enabled by Copper Current Collector Induced Displacement Redox Mechanism. ACS Nano. 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c02438

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