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1. 鮑哲南&崔屹最新AEM: 大佬“花”式科研！Ni修飾碳花/硫正極用于貧電解液鋰硫電池

電池頂刊集錦：廈大1天2篇！鮑哲南、崔屹、孫學良、涂江平、許駿、趙金保、謝清水、蘭亞乾、陳遠富等

鋰硫 (Li-S) 電池通過一系列可溶性多硫化鋰中間體 (LiPSs) 在硫和硫化鋰 (Li₂S) 之間發(fā)生可逆轉化反應，從而實現(xiàn) 1675 mAh g^-1的高理論比容量。然而，該工藝極化較大，硫利用率低，容易產生臨界容量衰減。迄今為止，解決這個問題的主要方法是將硫滲透到納米碳中。但大多數(shù)使用多孔碳作為主體材料的研究都使用高電解液/硫比 (E/S)（通常> 15 μL mg^-1）進行測試，這會損害電池級的能量密度。

在此，美國斯坦福大學鮑哲南教授、崔屹教授等人報道設計了一種可以解決上述問題的帶有鎳納米顆粒的花狀多孔碳結構。這種3D碳花 (CF) 狀結構可實現(xiàn)較短的離子傳輸長度，它具有優(yōu)異的高比表面積（>3300 m² g^-1），孔徑小于5 nm。與傳統(tǒng)碳結構相比，碳花的暴露花瓣結構和嵌入納米花瓣可以提供更快的擴散途徑。此外，隨著在CF結構上加入Ni納米顆粒，作者觀察到與LiPS的更強化學相互作用以及更好的反應動力學。所有這些優(yōu)點表明CF是S的理想宿主。

驗證實驗顯示，Ni-CF/S電極在C/10（含硫量為64%）下循環(huán)50次后仍可保持其原始容量的87%。此外，在高質量負載（5 mg cm^-2）和低E/S比（5 μL mg^-1）條件下，電極經150次循環(huán)后容量仍保留70%。這種使用CF作為主體材料并添加鎳納米粒子以改善動力學反應和穩(wěn)定性的簡單有效策略是在長循環(huán)中獲得高實用功率和能量密度的關鍵，促進了Li-S電池的實際應用。

圖1. 碳花及碳片的表征

圖2. CF/S和Ni-CF/S電極的電化學性能

A Nickel-Decorated Carbon Flower/Sulfur Cathode for Lean-Electrolyte Lithium-Sulfur Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI:10.1002/aenm.202101449

2. 孫學良&有研集團AEM: 超離子氟化的鹵化物固態(tài)電解質以穩(wěn)定鋰金屬負極

鹵化物固態(tài)電解質（SSE）由于其高離子電導率和與正極材料的理想相容性而受到了極大的關注。然而，鹵化物的還原電位仍然>0.6 V（相對于Li/Li⁺），此外，還原穩(wěn)定性也是需要解決的挑戰(zhàn)之一。盡管Li₃YBr₆ (LYB) 溴化物具有高鋰離子電導率（>10^-3 S cm^-1），但相比于氟化物，其電化學窗口較窄。

在此，加拿大西安大略大學孫學良教授以及有研集團王建濤、余金秋博士等人采用氟摻雜策略，通過鋰對稱電池的循環(huán)研究了摻氟溴化物和鋰金屬之間的界面穩(wěn)定性。作者報告了一種新的金屬鹵化物電解質—Li₃YBr_5.7F_0.3，不僅具有高離子電導率（1.8×10^-3 S cm^-1），而且可以直接與鋰金屬負極配合使用。由于在鍍鋰、脫鋰過程中富氟組分的原位形成導致界面的高穩(wěn)定性，以Li₃YBr_5.7F_0.3作為電解質的Li對稱電池可以在0.75 mA cm^-2下表現(xiàn)出超過1000小時的高穩(wěn)定性，其容量為0.75 mAh cm^-2。

XPS結果表明，在電池循環(huán)過程中原位形成富含氟化物的界面層，從而實現(xiàn)對還原的抑制，導致較高的循環(huán)穩(wěn)定性。此外，直接以鋰金屬為負極、LiCoO₂（LCO）為正極的全固態(tài)電池在室溫下表現(xiàn)出較高的循環(huán)穩(wěn)定性。這項研究提出的氟摻雜改性為實現(xiàn)金屬鋰在全固態(tài)鋰電池中的應用提供了新的可行性。

圖1. Li₃YBr_5.7F_0.3新型電解質的表征

圖2. Li//Li₃YBr_5.7F_0.3//LCO@LIC全固態(tài)電池的電化學性能

Superionic Fluorinated Halide Solid Electrolytes for Highly Stable Li-Metal in All-Solid-State Li Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101915

3. 涂江平&王秀麗AEM: 這種電解質，極限能量機械合金化制備！用于全固態(tài)鋰金屬電池

硫化物固體電解質（SSE）由于其高離子電導率和適當?shù)臋C械強度而引起了廣泛的關注。然而，SSEs較差的空氣穩(wěn)定性和高昂的制備成本限制了它們的應用，因此，迫切需要用一種簡單的方法開發(fā)一種通用的SSE。

在此，浙江大學涂江平教授、王秀麗副教授等人采用一種新型的極限能量機械合金化 (UEMA) 方法，一鍋快速合成硫銀鍺礦型 (argyrodite-type) 固態(tài)電解質。根據(jù)軟硬酸堿理論和DFT計算，作者嘗試在Li₆PS₅I中摻雜In來增強空氣穩(wěn)定性，實驗結果證明了該方法的成功。合成的Li_6.5In_0.25P_0.75S₅I電解質具有高離子電導率 (1.06 mS cm^-1)，并且由于形成了富含LiI的界面層，因此對Li金屬也具有出色的界面穩(wěn)定性。

驗證實驗顯示，以Li_6.5In_0.25P_0.75S₅I為電解質組裝的鋰硫電池具有較高的放電容量（954 mAh g^-1），200次循環(huán)后容量保持率達96%。因此，UEMA是一種簡單實用的制備硫銀鍺礦電解質的方法，In摻雜的Li₆PS₅I是一種具有高空氣穩(wěn)定性和離子導電性的新型電解質，在全固態(tài)金屬鋰電池中具有廣闊的應用前景。

圖1. UEMA法制備Li₆PS₅I電解質

圖2. 以Li_6.5In_0.25P_0.75S₅I為電解質組裝的鋰硫電池的電化學性能

A Versatile Li_6.5In_0.25P_0.75S₅I Sulfide Electrolyte Triggered by Ultimate-Energy Mechanical Alloying for All-Solid-State Lithium Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101521

4. 北卡羅來納大學夏洛特分校許駿AEM: 揭示全固態(tài)電池中枝晶生長和裂紋擴展的電化學-機械耦合行為

枝晶生長和裂紋擴展是全固態(tài)鋰金屬電池（ASSB）大規(guī)模商業(yè)化道路上的兩大障礙。由于潛在的枝晶生長機制的高度多物理場耦合特性，理解它一直很困難。目前可用的建模工作并不是完全以電化學-機械耦合方式構建的，而且該模型無法描述電池級行為，因此無法為電池設計和評估提供見解。

在此，美國北卡羅來納大學夏洛特分校許駿等人通過考慮電池模型、力學模型、相場模型和短路模型首次建立了電化學-機械模型，該模型從電池層面基于物理學的角度直接耦合枝晶生長和裂紋擴展。結果表明，過電位驅動的應力推動裂紋穿透固體電解質，為枝晶生長創(chuàng)造空位，導致電池短路。因此，電解質的高鋰化/充電速率和低電導率會加速電池的電化學失效。

作者進一步發(fā)現(xiàn)電解質的楊氏模量對斷裂和枝晶生長具有競爭性貢獻；具體而言，當楊氏模量為40~100 GPa時，短路會提前觸發(fā)。此外，較大的韌性值會阻礙裂紋擴展并減緩鋰枝晶的生長。本研究開發(fā)的多物理場模型提供了對ASSB 內裂紋擴展和枝晶生長耦合的深入理解，并為穩(wěn)健和安全的 ASSB 電池提供了有見地的機械設計指導。

圖1. 建立模型的示意圖，包括幾何形狀、邊界條件和缺陷區(qū)域

圖2. 楊氏模量的影響

Unlocking the Electrochemical-Mechanical Coupling Behaviors of Dendrite Growth and Crack Propagation in All-Solid-State Batteries. Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101807

5. 廈大趙金保AEM: 一種用于寬溫度范圍、快速動力學高壓鋰電池的多功能雙鹽局部高濃度電解液

目前人們對更高能量密度的存儲設備的需求越來越迫切，鋰電池傳統(tǒng)的商業(yè)碳酸鹽電解質僅具有有限的氧化穩(wěn)定性（約4.3 V），限制了其在高壓電池領域的應用。更重要的是電極材料在低溫條件下具有較慢的動力學，提供的容量較小。因此，開發(fā)一種能在較寬的溫度范圍內與高壓材料兼容的電解液就顯得尤為重要。

在此，廈門大學趙金保教授等人報道了一種多功能雙鹽局部高濃度電解質 (TEH-2m-LiTD+10%FEC)，含有10 wt%的碳氟酸鹽 (FEC)。將其結合到Li||Ni_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂（Li||NCM523）電池中，在25℃、1C電流密度下充電至4.6 V，循環(huán)200次后容量仍能保持近89%，顯示出良好的高壓循環(huán)穩(wěn)定性。此外，在10C時還實現(xiàn)了65% (≈130 mAh g^-1) 比容量的高倍率性能。

此外，即使在-80 °C下，它仍保持液體狀態(tài)并表現(xiàn)出良好的離子導電性，并使 Li||NCM523電池在-40°C時可提供50%以上的室溫容量，并在相同條件下穩(wěn)定循環(huán)超過200次，實現(xiàn)出色的低溫快速充電/放電性能。它還具有與鋰金屬和石墨負極的兼容性。這項工作為快速動力學、高電壓、低溫鋰電池電解液的設計提供了新思路。結果表明，直接由最佳高濃度電解質制成的電解液不是最合適的方法，將稀釋劑與添加劑結合使用是必要且有效的。

圖1. 基于五種電解液的Li||NCM523電池循環(huán)后的TEM圖像和XPS表征對比

圖2. 基于該電解液的Li||NCM523全電池的低溫性能

A Multifunctional Dual-Salt Localized High-Concentration Electrolyte for Fast Dynamic High-Voltage Lithium Battery in Wide Temperature Range, Advanced Energy Materials 2021. DOI: 10.1002/aenm.202101775

6. 廈大謝清水AFM: 由離子整流層誘導的無枝晶反向鋰沉積，用于鋰金屬電池

目前學界為抑制鋰 (Li) 枝晶和提高鋰金屬電池的循環(huán)穩(wěn)定性以促進其商業(yè)應用，已經開展了相當多的研究。通過可擴展的方法設計連續(xù)、多孔隔膜改性層對于整流鋰離子通量，調節(jié)鋰成核和沉積行為，最終提高鋰金屬負極的電化學性能具有重要意義，但到目前為止這仍然是一個巨大的挑戰(zhàn)。

在此，廈門大學謝清水副教授等人通過可擴展的方法提出了具有均勻納米孔的連續(xù)鋅（Zn）納米顆粒組裝膜作為隔膜的改性層。當液體電解質中的Li⁺被Zn膜捕獲時原位形成LiZn合金，LiZn合金對于Li的成核和擴散具有高表面能和低擴散勢壘。因此，精心設計的LiZn合金整流層具有分布均勻的 Li⁺擴散路徑，不僅可以使 Li⁺通量均勻，同時也引導LiZn層表面均勻的鋰成核，并賦予鋰向負極的反向生長。

當應用于具有傳統(tǒng)碳酸鹽基電解液的Li||LiFePO₄全電池時，改性隔膜可在5 C以及在高達19.72 mg cm^-2的商業(yè)質量負載下循環(huán)120次后具有144 mAh g^-1的出色可逆容量。優(yōu)異的電化學性能歸因于改性層誘導的無枝晶反向鋰沉積，其親鋰特性可調節(jié)隔膜上的均質鋰成核以及其分布均勻的納米孔，用于均勻鋰離子通量和增強電解液潤濕性。

圖1. 多孔鋅膜改性隔膜（Zn-PP）的合成方案及鋰沉積示意圖

圖2. Zn-PP對電解液中鋰離子通量的模擬計算

Dendrite-Free Reverse Lithium Deposition Induced by Ion Rectification Layer toward Superior Lithium Metal Batteries, Advanced Functional Materials 2021. DOI: 10.1002/adfm.202104081

7. 陳遠富&王澤高等ACS Nano: 1T’-MoTe₂量子點修飾的3D石墨烯在無穿梭Li-S電池中的出色催化作用

為鋰硫電池開發(fā)具有高電導率和快速動力學以及有效抑制多硫化鋰穿梭效應的硫電極仍然具有挑戰(zhàn)性。為了提高循環(huán)過程中硫的利用率，應該努力促進界面反應并闡明具有內在快速動力學的表面反應機制。

在此，四川大學王澤高研究員、電子科技大學陳遠富教授以及德克薩斯大學奧斯汀分校賀加瑞等人通過密度泛函理論計算深入研究了具有不同相（2H、1T和1T’）的極性MoTe₂，表明1T’-MoTe₂在費米能級附近顯示出集中態(tài)密度（DOS）并具有高電導率。通過優(yōu)化合成，制備了1T’-MoTe₂量子點修飾的三維石墨烯（MTQ@3DG）來克服上述問題，并在Li-S電池中實現(xiàn)了卓越的性能。

由于1T’-MoTe₂量子點的化學吸附和高催化作用，MTQ@3DG/S 在0.2 C下表現(xiàn)出1310.1 mAh g^-1的高可逆放電容量，在600次循環(huán)中每個循環(huán)的容量衰減率為 0.026%。吸附計算表明，Li₂S₂轉化為Li₂S是限速步驟，其中石墨烯的吉布斯自由能為1.07 eV，1T’-MoTe₂的吉布斯自由能為0.97 eV，揭示了1T’-MoTe₂的重要性。此外，原位拉曼光譜研究證明了在基于MTQ@3DG/S正極的電池循環(huán)過程中LiPS的穿梭效應得到了抑制。

圖1. MTQ@3DG /S的合成策略及表征

圖2. MTQ@3DG /S電極及軟包電池的電化學性能

Outstanding Catalytic Effects of 1T′-MoTe₂ Quantum Dots@3D Graphene in Shuttle-Free Li-S Batteries, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c03011

8. 蘭亞乾&蔡躍鵬ACS Nano: 單原子鋅和陰離子骨架作為Janus隔膜涂層抑制鋰枝晶和穿梭效應

Li-S電池產業(yè)化的兩個關鍵問題是鋰負極的枝晶生長和多硫化鋰（LiPSs）的穿梭效應。兩面都涂有相應功能材料的Janus隔膜可以同時高效地解決這兩個問題，然而迄今為止，關于Li-S電池Janus隔膜中LiPSs催化轉化的報道很少。

在此，南京師范大學蘭亞乾教授與華南師范大學蔡躍鵬教授、洪旭佳副研究員等人聯(lián)合報道了一種通過在Celgard隔膜的每一側涂覆具有陰離子骨架Bio-MOF-100及其衍生的單原子鋅催化劑制備的Janus隔膜，將其命名為 SAZ-AF Janus隔膜。Zn單原子對金屬氧化物、金屬納米顆粒和金屬碳化物表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能，用Bio-MOF-100涂層組裝的Li-Li對稱電池在5 mA cm^-2和10 mAh cm^-2下可穩(wěn)定循環(huán)2800 h，性能遠遠優(yōu)于已報道的隔膜涂層。

與其他報道的使用單原子催化劑作為涂層的隔膜相比，所制得的SAZ-AF Janus隔膜在Li-S電池中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能（2 C下1000次循環(huán)后容量衰減率為0.05%)，在保護鋰負極方面表現(xiàn)出優(yōu)異的性能（在10 mAh cm^-2下穩(wěn)定循環(huán)2800 h）。此外，該隔膜應用范圍廣泛，在Li-SeS₂或Li-Se電池中具有同樣優(yōu)異的循環(huán)性能。這項研究為制備具有廣泛應用的高性能功能性隔膜提供了一種簡便的方法。

圖1. Bio-MOF-100的表征

圖2. 含有不同隔膜的鋰硫電池電化學性能對比

Single-Atom Zinc and Anionic Framework as Janus Separator Coatings for Efficient Inhibition of Lithium Dendrites and Shuttle Effect, ACS Nano 2021. DOI: 10.1021/acsnano.1c03876

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