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南京師范大學孫瀚君，德國德累斯頓工業大學、馬普所馮新亮等人報道一種競爭性吸附策略，用于通過原子置換構建摻雜有Ru單原子的SnO₂納米顆粒催化劑（RuSAs-SnO₂/C）；通過Ru和SnO₂競爭吸附OH_ad來調節Ru和OH_ad之間的強相互作用，從而減輕Ru位點的毒化效應；結果，RuSAs-SnO₂/C在10 mA cm^-2(10mV)下表現出低過電位和25 mV dec^-1的低Tafel斜率。

DFT計算闡明Ru單原子摻入SnO₂對其結構和HER性能的影響。模擬RuSAs/SnO₂的差分電荷密度以研究其電子結構。單原子Ru位點周圍有明顯的電荷積累，表明Ru和O之間發生電子轉移。電子轉移的方向是從Ru到O，降低Ru的d帶填充，削弱強H吸附。從熱力學方面，首先計算OH在Ru(001)、SnO₂和RuSAs/SnO₂上的結合能。研究發現相比在Ru(001)(0.16eV)，OH_ad容易吸附在SnO₂(-0.37eV)上。當Ru原子穩定在SnO₂表面時，OH_ad在Ru位點上的結合能（1.06eV）與OH_ad的相互作用比Sn位點弱（0.36eV）。因此，對于RuSAs/SnO₂，可以推斷OH優先吸附在SnO₂上，有效緩解Ru位點的毒化效應，促進OH_ad轉移過程（OH_ad+e^–?OH^–）和Ru活性物種的再生。

進一步計算發現與Pt(111)、Ru(001)、SnO₂和Ru上的Sn位點相比，RuSAs/SnO₂上的Ru位點對H₂O的吸附能（H₂O吸附自由能：ΔG_H2O*=-1.19eV）要低得多，表明最快的H₂O吸附過程，并加速解離H₂O。緊接著建立催化劑模型的H₂O解離結構。與Pt(111)、Ru(001)、SnO₂和RuSAs/SnO₂上的Sn位相比，RuSAs/SnO₂上的Ru位呈現出最好的H₂O解離能力（-0.7eV），表現出更快的質子供應。

最后，計算H吸附自由能(ΔG_H*)。Pt(111)實現-0.27eV的最佳ΔG_H*值，Ru(001)的ΔG_H*值更負，為-0.43eV，表明H的吸附過強，阻礙H的脫附；對于Ru/SnO₂模型，Ru位點的ΔG_H*值為-0.36eV，表明優化的Ru-H結合能。此外，Sn-H結合能（靠近Ru位點）也得到改善。相比之下，Sn（遠離Ru位點）（0.39eV）和SnO₂（0.53eV）的Sn-H結合能要弱得多。

Jiachen Zhang, Guangbo Chen et al. Competitive Adsorption: Reducing the Poisoning Effect of Adsorbed Hydroxyl on Ru Single-Atom Site with SnO2 for Efficient Hydrogen Evolution. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202209486

https://doi.org/10.1002/anie.202209486

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馮新亮/孫瀚君Angew: 降低吸附羥基對Ru單原子的毒化效應實現高效析氫

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