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?李映偉/陳立宇Nano Research:B/N-MOF-S納米催化劑用于高效聯(lián)氨輔助制氫

?李映偉/陳立宇Nano Research:B/N-MOF-S納米催化劑用于高效聯(lián)氨輔助制氫
制備出負(fù)載型高密度金屬納米顆粒(NPs),對于提高其多相催化性能具有重要意義。其中,金屬有機(jī)骨架(MOFs)的熱轉(zhuǎn)化已被證明是合成高金屬負(fù)載量的負(fù)載金屬NPs的一種有前途的方法,但實(shí)現(xiàn)金屬均勻分散是一個挑戰(zhàn)。
基于此,華南理工大學(xué)李映偉教授和陳立宇教授(共同通訊作者)等人報(bào)道了一種“空間隔離和摻雜錨定”的策略,通過將塊狀MOF轉(zhuǎn)化為含雙雜原子的花狀MOF薄片(B/N-MOF-S),以抵抗MOF熱解過程中的金屬聚集。
?李映偉/陳立宇Nano Research:B/N-MOF-S納米催化劑用于高效聯(lián)氨輔助制氫
該方法可以在空間上隔離金屬離子,增加錨定位點(diǎn)數(shù)量,從而有效地構(gòu)建物理和/或化學(xué)屏障,協(xié)同防止金屬NPs在高溫轉(zhuǎn)化過程中聚集。在1000 °C熱分解后,B/N-MOFs共摻雜碳負(fù)載Co NPs(Co/BNC)具有均勻的分散性和37.3 wt.%的高Co負(fù)載,而未摻雜的MOFs產(chǎn)得尺寸更大、分布不均勻的Co NPs。
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實(shí)驗(yàn)測試發(fā)現(xiàn),所得Co/BNC在析氫反應(yīng)(HER)和肼氧化反應(yīng)(HzOR)中均表現(xiàn)出良好的電催化活性。
此外,采用Co/BNC作為正極和負(fù)極材料的雙電極整體肼裂解電解液僅需0.617 V的電壓即可實(shí)現(xiàn)100 mA·cm-2的高電流密度。實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明,具有大量暴露活性位點(diǎn)的小Co NPs的良好分散性和具有高本征活性的Co中心的缺電子狀態(tài)有助于Co/BNC實(shí)現(xiàn)優(yōu)異HER和HzOR性能。
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Resisting metal aggregation in pyrolysis of MOFs towards highdensity metal nanocatalysts for efficient hydrazine assisted hydrogen production. Nano Research, 2022, DOI: 10.1007/s12274-022-4777-5.
https://doi.org/10.1007/s12274-022-4777-5.

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