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LiNi_yMn_zCo_1-y-zO₂（NMC）正極目前在鋰離子電池中取得了巨大成功，但電化學(xué)循環(huán)會(huì)在層狀過(guò)渡金屬氧化物中誘導(dǎo)過(guò)渡金屬 (TM) 離子遷移和氧空位形成，從而導(dǎo)致性能下降。

因此，深入了解循環(huán)過(guò)程中過(guò)渡金屬 (TM) 離子的演變對(duì)于設(shè)計(jì)更好的NMC層狀正極至關(guān)重要。

胡望宇/閆鵬飛/高飛Nano Lett.: 通過(guò)建模和實(shí)驗(yàn)揭示NMC正極中TM的遷移機(jī)制

在此，北京工業(yè)大學(xué)閆鵬飛教授、湖南大學(xué)胡望宇教授及美國(guó)密歇根大學(xué)高飛教授等人采用第一性原理計(jì)算和原子級(jí)成像（TEM）組合探索LiNi_1/3Mn_1/3Co_1/3O₂ (NMC333) 中的TM遷移機(jī)制。

對(duì)于體模型，TM/Li交換是TM遷移的有利能量途徑。對(duì)于存在氧空位的表面區(qū)域，通過(guò)取代鋰空位 (TMsub) 的TM凝聚解釋了表面區(qū)域中經(jīng)常觀察到的TM偏析現(xiàn)象。

Ni 在體區(qū)和表面區(qū)更容易遷移，突出了Ni在穩(wěn)定層狀正極方面的關(guān)鍵作用。此外，一旦TM離子遷移到 Li層，TM離子更容易擴(kuò)散并形成富含TM的表面層。

本研究為定制具有高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和卓越性能的分層正極提供了重要見(jiàn)解。

圖1. TM 離子的可能遷移機(jī)制

圖2. 含有氧空位的表面區(qū)域可能的降解機(jī)制

Unraveling TM Migration Mechanisms in LiNi_1/3Mn_1/3Co_1/3O₂ by Modeling and Experimental Studies, Nano Letters 2021. DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c01985

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