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北大馬丁/王蒙Nature子刊:石墨氮化碳催化聚苯乙烯氧化為芳族含氧化合物

北大馬丁/王蒙Nature子刊:石墨氮化碳催化聚苯乙烯氧化為芳族含氧化合物

制造業的持續增長,加上塑料制品難于回收,導致自然環境中產生了大量的廢塑料。目前,大多數現有的化學回收和升級回收方法都存在反應條件惡劣和產品選擇性差的問題。基于此,北京大學馬丁教授和王蒙教授(共同通訊作者)等人報道了一種光催化塑料轉化策略,在可見光照射下,使用非均相石墨氮化碳(graphitic carbon nitride, g-C3N4)催化劑將聚苯乙烯(polystyrene, PS)氧化為芳族含氧化合物。

北大馬丁/王蒙Nature子刊:石墨氮化碳催化聚苯乙烯氧化為芳族含氧化合物

在文中,作者利用g-C3N4催化劑在液相中將聚苯乙烯氧化為芳族含氧化合物,包括苯甲酸、苯乙酮和苯甲醛。在150 °C時,聚苯乙烯的轉化率超過90%,且主要產物是苯甲酸、苯乙酮和苯甲醛。在可見光照射下,當反應溫度為150 °C時,g-C3N4催化劑反應性能優異,質量比反應性良好(約10 mg·gcat-1?h-1),對單一高值化學物質(苯甲酸,超過80%)選擇性好。

北大馬丁/王蒙Nature子刊:石墨氮化碳催化聚苯乙烯氧化為芳族含氧化合物

此外,作者展示了實際生活中產生塑料垃圾(克級)的轉化。對于0.5?g聚苯乙烯塑料廢料的轉化,得到0.36?g芳族含氧化合物。作者還通過各種表征方法研究了反應機理,并通過聚苯乙烯活化,氧化C-H鍵在其主鏈上形成羥基和羰基,然后發生鍵斷裂(C-C鍵活化),并進一步氧化成主要產物苯甲酸。

北大馬丁/王蒙Nature子刊:石墨氮化碳催化聚苯乙烯氧化為芳族含氧化合物

Catalytic oxidation of polystyrene to aromatic oxygenates over a graphitic carbon nitride catalyst.?Nat. Commun.,?2022, DOI: 10.1038/s41467-022-32510-x.

https://doi.org/10.1038/s41467-022-32510-x.

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