
受益于固體電解質界面(SEI)的形成,“鹽包水”電解液(WiSE)概念的引入為水系電化學開辟了新的視野。然而,這種SEI仍然面臨著多重挑戰,包括溶解、機械損傷和不斷重整,從而導致差循環穩定性。
意大利米蘭理工大學Jie Li等人在WiSE中引入聚丙烯酰胺(PAM)作為有效的電解液添加劑,以穩定負極/電解質界面。
作者采用原位小角中子散射和密度泛函理論計算研究了PAM輔助SEI的演變,結果表明,PAM最大限度地減少了負極/電解質界面處自由水分子的存在,加速了TFSI-陰離子的分解,并使SEI的結構致密化。因此,WiSE的電化學穩定性窗口拓寬至3.1 V(1.8-4.9 V,相對于Li|Li+)。
受益于此,在 21 mol kg-1 LiTFSI電解液中添加5 mol% PAM后,LiMn2O4||L-TiO2全電池表現出增強的循環穩定性,在1 C下循環100次后容量保持率為86%。
這種由聚合物物種提供的界面輔助新機制對未來高壓水系鋰離子電池的新型電解液和界面化學的設計具有指導意義。
圖1 PAM對SEI的影響
圖2 電化學性能
Stabilizing the solid-electrolyte interphase with polyacrylamide for high-voltage aqueous lithium-ion batteries. Angewandte Chemie International Edition 2021. DOI: 10.1002/anie.202107252
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