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Nat. Commun.：基于同軸CNTs@TiN-TiO2海綿的長壽命高面積容量鋰硫電池

異質結構的合理設計為鋰硫電池中多硫化鋰轉化的理想催化劑體系開辟了新的機遇。然而，其傳統的制備工藝復雜，難以合理控制各組分的含量和分布。

日本沖繩科學技術大學院大學Yabing Qi等人為合理設計異質結構，利用原子層沉積(ALD)方法制備了基于化學氣相沉積 (CVD)制備的三維獨立CNT框架的同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿，以作為功能性硫載體。

圖1 CNTs@TiN-TiO₂的制備過程及其多硫化物轉化催化過程示意圖

通過控制CNTs外表面TiO₂和TiN層的厚度，并結合退火后處理，由10 nm TiN 包裹5 nm TiO₂的CNTs雜化衍生的同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿表現出優異的性能。相應的Li-S 電池在0.2 C下具有1431 mAh g^-1的高比容量，在2 C下循環500次后容量保持率高達 85%。

圖2 多硫化鋰的吸附實驗及相應的XPS表征

性能提高的主要原因是TiN-TiO₂內的連續界面異質結構使TiO₂先吸附多硫化鋰，然后很容易將多硫化物擴散到TiN中進行后續的電化學催化。同時，在高導電性碳納米管的協同作用下，TiN有效地催化多硫化物轉化為Li₂S₂/Li₂S。

此外，3D CNTs海綿的多孔結構和相互連接的導電通路有助于容納大量硫并保證其有效利用。結果，基于同軸CNTs@TiN-TiO₂海綿的Li-S電池的面積容量高達21.5 mAh cm^?2，遠高于商業化鋰離子電池的面積容量（4 mAh cm^?2）。

圖3 電化學循環性能

Long-life lithium-sulfur batteries with high areal capacity based on coaxial CNTs@TiN-TiO2 sponge. Nature Communications 2021. DOI: 10.1038/s41467-021-24976-y

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