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Adv. Sci.：快速充電下鋰離子電池的結(jié)構(gòu)演化和轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)

電動(dòng)汽車（EV）用鋰離子電池（LIBs）的快速充電（<15分鐘）被廣泛認(rèn)為是極大刺激電動(dòng)汽車市場(chǎng)的關(guān)鍵因素，其實(shí)現(xiàn)主要受到Li⁺擴(kuò)散緩慢的阻礙。

美國(guó)橡樹(shù)嶺國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Jue Liu、Zhijia Du等人為探究LIBs中Li⁺的擴(kuò)散機(jī)理，通過(guò)原位中子粉末衍射研究了高面負(fù)載（2.78 mAh cm^-2）富鎳LiNi_0.6Mn_0.2Co_0.2O₂ (NMC622)||石墨圓柱電池在不同充電倍率下的電極結(jié)構(gòu)演變。

作者采用連續(xù)Rietveld精修獲得并分析了NMC622和石墨在中速和快速充電（從0.27C到4.4 C）期間的結(jié)構(gòu)變化。結(jié)果，無(wú)論倍率如何，NMC622都表現(xiàn)出相同的結(jié)構(gòu)演變。

圖1 原位中子衍射的實(shí)驗(yàn)裝置

而對(duì)于Li_xC₆的相變，當(dāng)充電速率增加時(shí)，階段I（LiC₆）在較低電荷狀態(tài)下的逐步嵌入期間出現(xiàn)較早，階段II（LiC₁₂）→階段I（LiC₆）轉(zhuǎn)變是快速充電期間的限速步驟。這通過(guò)使用JMAK模型定量研究LiC₁₂和LiC₆的演變進(jìn)一步得到證實(shí)，其中Avrami指數(shù)n隨著充電倍率從0.27 C增加到4.4 C，從 ≈1.3減小到≈0.5。

這表明階段II（LiC₁₂）→階段I（LiC₆）轉(zhuǎn)變是一維擴(kuò)散控制的生長(zhǎng)，隨著充電倍率增加，成核動(dòng)力學(xué)降低。總之，這項(xiàng)研究闡明了對(duì)使用石墨負(fù)極的 LIBs倍率性能的全面理解和進(jìn)一步優(yōu)化。

圖2 不同充電倍率下石墨負(fù)極在充電過(guò)程中的相演變

Structural Evolution and Transition Dynamics in Lithium Ion Battery under Fast Charging: An Operando Neutron Diffraction Investigation. Advanced Science 2021. DOI: 10.1002/advs.20210231

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