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木材輕而堅(jiān)固；珍珠質(zhì)地堅(jiān)硬而富有彈性；約70％高含水量的肌腱，即使每年使用超過一百萬次循環(huán)，也仍然堅(jiān)韌不拔。這些天然材料通常表現(xiàn)出相互矛盾的機(jī)械性能組合，這源于它們各向異性結(jié)構(gòu)在多個(gè)長(zhǎng)度尺度上的分層組裝所致。與這些天然承重材料相比，交聯(lián)疏松、固體含量低且結(jié)構(gòu)均一的常規(guī)水凝膠相對(duì)較弱且易碎，無法實(shí)際應(yīng)用，因?yàn)檫@往往通常需要長(zhǎng)的使用壽命，高負(fù)載或耐沖擊性以及大變形。

有鑒于此，UCLA的He Ximin等人結(jié)合分子和結(jié)構(gòu)工程領(lǐng)域，提出了一種使用冷凍輔助鹽析處理來生產(chǎn)多長(zhǎng)度尺度的分層水凝膠結(jié)構(gòu)的策略。產(chǎn)生的聚乙烯醇水凝膠是高度各向異性的，包含微米級(jí)的蜂窩狀孔壁和相互連接的納米原纖維網(wǎng)。這些水凝膠的水含量為70％至95％，其性能優(yōu)于其他報(bào)道的堅(jiān)韌水凝膠甚至天然肌腱；例如，極限應(yīng)力為23.5±2.7兆帕，應(yīng)變水平為2900±450％，韌性為210±13兆焦每立方米，斷裂能為170±8千焦每平方米，疲勞極限為10.5±1.3千焦每平方米。

該研究成果提出的策略可推廣到其他聚合物，并且可以將結(jié)構(gòu)水凝膠的適用性擴(kuò)展到涉及更苛刻的機(jī)械負(fù)載的條件。相關(guān)結(jié)果以“Strong tough hydrogels via the synergy of freeze-casting and salting out”為題發(fā)表在Nature期刊上。

聚合物聚集態(tài)的改變可以通過簡(jiǎn)單地添加特定離子來實(shí)現(xiàn)。借助于特定的離子，可以由相同的聚合物組合物形成模量差異結(jié)構(gòu)。同時(shí)，定向凍結(jié)可以使水凝膠在較大（微米至毫米）尺度上具有各向異性結(jié)構(gòu)，同時(shí)提高分子濃度。由此，研究人員結(jié)合分子和結(jié)構(gòu)工程方法來制備水凝膠。通過結(jié)合定向冷凍澆鑄和隨后的鹽析處理，可以協(xié)同地在毫米級(jí)至分子級(jí)的不同長(zhǎng)度尺度上協(xié)同產(chǎn)生水凝膠結(jié)構(gòu)（圖1。）他們構(gòu)建了具有層次結(jié)構(gòu)和各向異性結(jié)構(gòu)的堅(jiān)固、堅(jiān)韌、可拉伸和抗疲勞的水凝膠，表示為HA-PVA。

圖1. HA-PVA水凝膠的制備和層次結(jié)構(gòu)

圖2. HA-PVA水凝膠的力學(xué)性能和結(jié)構(gòu)演變

圖3. 水凝膠的結(jié)構(gòu)與力學(xué)性能的關(guān)系

總體而言，HA-PVA水凝膠顯示出高的極限應(yīng)力和應(yīng)變，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過了許多報(bào)道的堅(jiān)韌水凝膠所觀察到的值（圖4d），總體韌性提高了4到10³倍（圖4e）。使用冷凍輔助鹽析策略，作者還制備了具有增強(qiáng)機(jī)械性能的明膠和藻酸鹽水凝膠（圖4g）。此外，他們還證明了這些HA-PVA水凝膠在其他領(lǐng)域應(yīng)用的（例如電導(dǎo)率）的易定制性。通過用導(dǎo)電聚合物滲透HA-PVA水凝膠，水凝膠被官能化以具有導(dǎo)電性，而不會(huì)影響其強(qiáng)度或韌性（圖4h）。

圖4. 通過冷凍輔助鹽析產(chǎn)生的水凝膠的可調(diào)節(jié)機(jī)械性能和通用性

Hua, M., Wu, S., Ma, Y.?et al.?Strong tough hydrogels via the synergy of freeze-casting and salting out.?Nature?590,?594–599 (2021). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03212-z

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