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光電催化(Photoelectrochemical，PEC)分解水產(chǎn)生氫氣和氧氣是將太陽能轉(zhuǎn)化為化學(xué)燃料最理想的技術(shù)途徑之一。目前，如何構(gòu)建高效穩(wěn)定光活性電極引起了研究者們的廣泛關(guān)注。

光陽極表面析氧反應(yīng)(OER)涉及復(fù)雜的四電子四質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程，其動力學(xué)過程非常緩慢，因此需要高活性的水氧化催化劑提高太陽能光電分解水活性。近年來，光電催化水氧化反應(yīng)的光陽極多采用基于過渡金屬氧化物、氫氧化物作為催化劑，超分子配合物作為催化劑用于水氧化反應(yīng)鮮見報道。

大連理工大學(xué)Angew.丨光電催化水分解器件構(gòu)建新策略

近日，精細化工國家重點實驗室孫立成院士、李福勝副研究員等人在該領(lǐng)域取得重要進展。該工作通過Co2+陽離子與Cucurbit[5]uril(葫蘆[5]脲, CB[5])自組裝制備了主客體配合物(Co@CB[5])，采用溶液浸泡方式將該超分子配合物催化劑吸附多孔釩酸鉍(BiVO4)半導(dǎo)體電極表面。構(gòu)建的Co@CB[5]/BiVO4光陽極在100 mW cm-2 (AM 1.5)光照下，1.23 V(相對RHE)偏壓下的光電流密度可以達到4.8 mA cm-2，可以與基于無機材料催化劑的BiVO4光陽極媲美。Co@CB[5]主客體超分子配合物光電催化水氧化中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，為水氧化催化劑的設(shè)計及光陽極器件的構(gòu)建開辟了新的思路(Angew. Chem. Int. Ed. 2020, 59, 2–12)。

盡管近年來，光電催化分解水制氫取得了一定進展，然而相對于光陽極而言，目前大多數(shù)光陰極材料仍存在價格昂貴、光腐蝕嚴重、毒性高等問題，因此急需開發(fā)出新型廉價、穩(wěn)定、高效的光陰極材料來解決上述難題。另外，解決如何加速光生載流子分離及轉(zhuǎn)移，減少載流子復(fù)合這一科學(xué)問題，是獲得高效光電催化光陰極的前提之一。?

李福勝副研究員等人通過對硒化銻(Sb2Se3)窄帶隙半導(dǎo)體進行精準的界面修飾，實現(xiàn)了高效光電催化分解水制氫光陰極的制備和機理研究。該工作采用近空間升華法制備Sb2Se3納米棒p型半導(dǎo)體陣列，并在其表面引入n型半導(dǎo)體In2S3緩沖層構(gòu)建異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu)，通過使用非貴金屬MoSX析氫催化劑進行表面改性，促進析氫反應(yīng)的進行。構(gòu)建的Sb2Se3/In2S3/MoSX異質(zhì)結(jié)光陰極在100 mW cm-2?(AM 1.5)光照條件下，獲得約-27 mA cm-2?(0 V相對RHE)的光電流和2.6%的光-氫轉(zhuǎn)化效率。強度調(diào)制光電流譜（IMPS）等結(jié)果表明Sb2Se3/In2S3異質(zhì)結(jié)能有效加速載流子分離/轉(zhuǎn)移，同時抑制其表面載流子復(fù)合(J. Mater. Chem. A, 2020, 8, 23385–23394)。

該系列研究工作得到了國家自然科學(xué)基金委和大連理工大學(xué)的資助支持。

文章來源：大連理工大學(xué)精細化工國家重點實驗室

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大連理工大學(xué)Angew.丨光電催化水分解器件構(gòu)建新策略

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