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前言

鋰離子電池（LIBs）技術作為一項成熟的可再生能源技術，已經在便攜式電子設備、電動汽車等領域實現了商業化應用。然而，鋰離子電池采用石墨材料作為負極，其容量已經接近其上限（372 mA h·g^?1），無法滿足日益增長的儲能需求。金屬鋰擁有高達3860 mA h·g^?1的理論容量和最低的電極電位-3.04 V，是下一代電池體系中最有潛力的負極材料之一。因此，采用金屬鋰作為負極的鋰金屬電池（LMBs），在眾多新型電池體系中獲得了廣泛的關注。

盡管如此，鋰金屬電池的研究仍然處于起步階段，金屬鋰自身的高活性，會導致鋰金屬電池庫倫效率和安全性的降低，成為阻礙鋰金屬電池發展和商業化應用的“瓶頸”，給電池體系的設計帶來了巨大的挑戰。研究發現，調控固體電解質相界面（SEI）膜的形成，是提高鋰金屬電池綜合性能的有效手段之一。

今天要介紹的是由蘇州大學功能納米與軟物質研究院（FUNSOM）劉越博士（第一作者）、程濤（共同通訊作者）教授和加州理工學院William A. Goddard III（共同通訊作者）教授共同提出的DFT-ReaxFF混合分子動力學方法（Hybrid ab initio and reactive force field reactive dynamics, HAIR)，旨在采用QM/MM混合分子動力學模擬，探究鋰金屬電極電解液的界面化學反應機理和SEI膜形成過程。

圖文詳情

作者提出了結合第一性原理分子動力學（AIMD）模擬和反應分子動力學（ReaxFF）模擬的HAIR方法。相比較于傳統的AIMD方法，在保證一定精度的前提下，計算效率可以提高10-100倍，實現納秒級的SEI膜模擬。一方面，HAIR方法中短時間的AIMD模擬可以準確描述局部電化學反應過程；另一方面長時間的ReaxFF模擬可以加速化學反應和質量傳輸，大幅提高計算效率，實現長時間分子動力學模擬。

圖1. HAIR混合分子動力學方法示意圖

在HAIR分子動力學模擬中，AIMD模擬部分和ReaxFF模擬部分的溫度過渡平穩，說明該混合方法在AIMD和ReaxFF部分轉換時，表現出穩定的分子動力學模擬過程。

圖2. HAIR模擬中AIMD和ReaxFF溫度變化

在該文章中，作者采用蒙特卡洛模擬退火的ReaxFF參數優化策略，開發了含雙三氟甲磺酰亞胺鋰（LiTFSI）電解液體系的力場參數。通過HAIR混合分子動力學模擬，探究LiTFSI和1,3二氧戊環（DOL）組成的電解液體系在Li(100)表面的分解機理。作者發現TFSI^–離子在鋰金屬表面首先通過氮硫鍵斷裂引發分解反應，隨后SO₂CF₃被Li⁰還原，生成穩定的SEI膜組成LiF和Li₂O。此外，溶劑DOL同樣在鋰金屬表面發生開環反應生成CH₂OCH₂CH₂O。以上采用HAIR分子動力學模擬得到的反應機理與文獻中報道的AIMD結果一致，進一步驗證了HAIR方法的可靠性。

圖3. 0-22.5 ps HAIR分子動力學模擬結果

在可靠的分解反應機理的基礎上，作者采用HAIR方法進一步擴大電極電解液體系的模擬尺度，進行了長達660 ps的分子動力學模擬，分析界面化學反應產物，包括SEI膜無機層產物LiF、Li₂O等。

圖4.鋰金屬電極電解液界面反應機理和產物

文獻信息

The DFT-ReaxFF Hybrid Reactive Dynamics Method with Application to the Reductive Decomposition Reaction of the TFSI and DOL Electrolyte at a Lithium?Metal Anode Surface. Journal of Physical Chemistry Letters. 2021, 12, 1300?1306.

https://dx.doi.org/10.1021/acs.jpclett.0c03720

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QM/MM混合分子動力學：鋰金屬電池界面反應機理研究

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