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隨著過渡金屬層狀氧化物的傳統陽離子氧化還原中心達到理論容量極限，陽離子和陰離子混合氧化還原正極化學應運而生。然而，由于金屬-氧配體共價性較弱，過渡金屬氧化物正極中過量鋰離子的陰離子氧化還原反應會導致穩定性問題。

在此，美國韋恩州立大學Leela Mohana Reddy Arava等人報道了一種新的基于 Sn的硫屬元素正極，并且其Li⁺嵌入和提取特性遵循雙重陰離子和陽離子氧化還原機制。硫屬元素陰離子氧化還原是通過改進金屬-配體共價方法觸發的，其中部分填充的d軌道氧化還原對被引入基于硫屬元素的Li₂SnS₃結構框架。

電化學研究表明，這種硫屬基結構骨架即使在高負載條件下也表現出可逆的Li⁺嵌入和提取性能，利用Fe^2+/³⁺氧化還原反應和S^2-/S₂^n-氧化還原反應實現了電荷補償。

圖1. Sn基硫屬元素陰離子氧化還原正極的電化學性能

此外，電子能量損失譜（EELS）揭示了可能的Fe和S的氧化還原貢獻，并用X射線吸收近邊結構分析（XANES）光譜確定了Sn⁴⁺在活性物質組成中的電化學失活。

詳細的高分辨TEM和高環形暗場SEM表征揭示了循環過程中多氧化還原誘導的結構修飾和納米孔形成的表面非晶化。這項研究首次探索了具有Fe氧化還原對晶相的Sn基硫屬元素骨架在鋰離子正極材料中的潛在應用。

圖2. 在不同充電狀態下循環的活性正極的結構演變

Mixed Cationic and Anionic Redox in Ni and Co Free Chalcogen-Based Cathode Chemistry for Li-Ion Batteries, Journal of the American Chemical Society 2021. DOI: 10.1021/jacs.1c06828

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JACS：鋰離子電池無鎳鈷硫屬元素基正極中陰陽離子的混合氧化還原

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