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支春義Angew：金屬有機聚合物分子工程促進硝酸鹽電還原制NH3和鋅-硝酸鹽電池

MOF的結構明確，并且功能可調控，是具有前景的單一位點催化劑用于電催化還原NO₃^–制備高附加值NH₃。

在此，香港城市大學支春義團隊提出一種分子工程增強NO₃^–電催化還原制備NH₃的方法，這種分子工程通過向MOF引入羰基官能團的方式精確調控金屬位點的電子結構。具體而言，因為羰基官能團具有拉電子作用，金屬催化位點的電子結構轉變為缺電子狀態，促進NO₃^–吸附和加氫轉化為NH₃。相比于CuBTA的NO₃^–轉化為NH₃的催化活性非常低，CuTABQ的NO₃^–轉化反應NH₃法拉第效率達到97.7 %。

圖1. 理論計算

總之，該項工作提出的分子工程策略具有普適性優勢，比如Co或者Ni等金屬位點MOF的電催化轉化反應都表現改善的NO₃^–轉化為NH₃催化活性?；贑uTABQ構筑Zn-NO₃^–電池的功率密度達到12.3 mW cm^-2。因此該項工作展示了在分子尺度進行理性設計金屬催化劑，能夠改善NO₃^–還原制備NH₃的性能。

圖2. 電化學性能

Molecular Engineering of a Metal-Organic Polymer for Enhanced Electrochemical Nitrate-to-Ammonia Conversion and Zinc Nitrate Batteries, Angewandte Chemie International Edition 2023 DOI: 10.1002/anie.202309930

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