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浙師大柏嵩/中科大劉東Small: 一箭雙雕！堆疊式空間分離的Ni(OH)2助催化劑用于CO2RR和OER

對于太陽能驅動的光催化CO₂轉化為高附加值的化學品和燃料，具有空間分離的雙助催化劑的光催化體系能夠調節電荷分離/轉移、促進表面氧化還原反應和防止逆反應發生。然而，過去對空間分離的雙助催化劑，限于具有內/外表面的中空結構半導體和具有不同暴露面的單晶半導體。

為了突破這一限制，浙江師范大學柏嵩和中國科學技術大學劉東等設計了一種堆疊光催化劑: 作為光收集器的CdS納米球首先生長在rGO納米片上(rGO/CdS)，然后用Ni(OH)₂覆蓋rGO/CdS(rGO/CdS@Ni(OH)₂)。

所制備的rGO/CdS@Ni(OH)₂三元光催化劑中，光電子通過rGO通道從CdS轉移到周圍的 rGO@Ni(OH)₂助催化劑，以將CO₂高度選擇性地轉化為CO，同時空穴傳輸到與CdS直接接觸的負載的Ni(OH)₂助催化劑并參與OER。

由于空間分離的rGO@Ni(OH)₂和Ni(OH)₂助催化劑的協同作用，極大地阻止了電子-空穴復合，并有效避免了CO的反向氧化。此外，CdS核被rGO載體和Ni(OH)₂覆蓋層包裹，防止光腐蝕。

值得注意的是，rGO/CdS@Ni(OH)₂的CO生成速率為86.2 μmol g_cat^-1 h^-1，選擇性高達96.5%；O₂釋放速率為11.0 μmol g_cat^-1 h^-1，明顯高于其他基于CdS的催化劑。另外，通過使用CdS納米棒和C₃N₄納米環作為用于構建堆疊光催化劑的光捕獲半導體，進一步證實了該策略的可行性和多功能性。

這項工作提供了一種設計方案，通過操縱氧化還原助催化劑的空間位置來優化電荷轉移/分離動力學和表面反應動力學，以提高光催化的整體效率。

Emerging Stacked Photocatalyst Design Enables Spatially Separated Ni(OH)₂Redox Cocatalysts for Overall CO₂ Reduction and H₂ O Oxidation. Small, 2021. DOI: 10.1002/smll.202104681

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