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?王亮課題組ACS Nano：酰胺共價鍵工程：顯著增強CN-CQD光催化CO2還原活性

光催化CO₂轉化為增值產品是緩解能源危機和環境問題的有效手段之一。然而，目前大多數光催化劑低效的電荷分離效率和緩慢的界面反應動態學嚴重阻礙了光催化還原CO₂的效率。根據文獻報道，構建異質結構光催化劑通過建立合適的能帶結構和調控電子傳輸途徑，有效地促進了電荷分離，從而提高了光催化性能。因此，將合適的助催化劑整合到CN中以形成異質結光催化劑提供了一種有效的方法來增強催化劑表面上的光生電荷轉移。

近年來，量子點具有優異的光學和電子性質，包括優異的太陽光吸收性能和可調諧的熒光性能，其在光催化領域受到人們廣泛關注。尤其是，CQDs在與CN形成異質結構時具有明顯的優勢，如可調的帶隙、豐富的表面位置和高效的電子遷移。異質結的連接方式決定了材料界面的電荷轉移速率，是影響光催化性能的關鍵速率控制步驟。以前的研究主要集中在非共價相互作用，而共價連接的CQDs-CN異質結的精確制備仍然是一個未被探索的領域，需要開發有效的策略來精確控制共價鍵的形成。

近日，上海大學王亮課題組采用簡單的EDC/NHS輔助連接策略合成了酰胺鍵合的g-C₃N₄-dr-CQDs (CN-CQD)異質結光催化劑。與非共價π-π共軛的CN@CQD相比，通過酰胺鍵策略制備的CN-CQD顯示出更好的界面性質，促進了載流子的有效遷移，從而提高了光量子利用率，并提供了更高的表面活性以產生更多的活性位點。

實驗結果表明，CN-CQD表現出優異的光催化活性，CO和CH₄的析出速率分別為79.2和2.7 μmol g^-1 h^-1；重要的是，CN-CQD光催化劑還表現出良好的穩定性，即使連續測試12小時，依舊能保持優異的活性。

根據實驗結果，研究人員提出了CN-CQD光催化CO₂還原為CO和CH₄的合理反應機理：CN和dr-CQDs在可見光輻照下都能產生光生電子和空穴，dr-CQDs的CB中的光生電子和CN的VB中的空穴分別轉移到CN的CB和dr-CQDs的VB中，提高了電荷分離的效率。同時，酰胺鍵的引入使得CN和dr-CQD之間的界面形成了“歐姆接觸”，從而產生了一個高速的電荷轉移通道，這允許光生電荷在界面處自由移動，進一步加速了光生載流子的空間分離并有效地抑制重組。

總之，II型電荷轉移機制和酰胺鍵通道的耦合促進了光生載流子的有效遷移和分離，從而提高了CN-CQD的光催化性能。

Amide Covalent Bonding Engineering in Heterojunction for Efficient Solar-Driven CO₂ Reduction. ACS Nano, 2023. DOI: 10.1021/acsnano.3c07411

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