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清華安曉強/北航劉利民ACS Catal.: 晶面調節局部配位環境：TiO2上雙原子共催化助力光催化分解水

光催化分解水制氫因其在解決能源危機和環境問題中的關鍵作用而成為研究熱點。但由于光生載流子的嚴重復合，所開發的光催化劑仍然存在效率低下的問題。與常規單原子催化劑相比，雙金屬或多金屬催化位點表現出特別高的催化活性。直到最近，精確調節相鄰原子分散原子之間的電子耦合仍然是一個巨大的挑戰。

近日，清華大學安曉強和北京航空航天大學劉利民等通過設計TiO₂載體的暴露面，可以輕松調節PtAu雙原子的配位環境，制備了一種高效的TiO₂負載 Pt-Au異二聚體光催化劑。

通過將Pt和Au原子依次分散到具有暴露的{001}和{101}面的TiO₂光催化劑上，研究人員證明了催化劑的電子環境高度依賴于面。由于金屬-載體相互作用源自配位不飽和位點，原子助催化劑通過Pt-O和Au-O鍵錨定在{001}-TiO₂上，而{101}-TiO₂優先于Pt-O和Au納米顆粒。

雙原子共催化PtAu/{001}-TiO₂與單獨的{001}-TiO₂相比，H₂釋放速率增加了1000倍，甚至比PtAu/{101}-TiO₂高4倍。

密度泛函理論(DFT)計算表明，光催化性能增強機制依賴于PtAu雙原子助催化劑的協同作用，其可以相互優化Pt和Au位點的電子態，從而降低氫吸附的吉布斯自由能。特別是Pt原子被Au原子活化，通過二聚體相互作用進一步提高了催化劑的活性。

該工作中相鄰交互式雙金屬位點的策略為合理設計具有原子工程電子態的高性能催化劑提供了新的見解。

Facet-Regulating Local Coordination of Dual-Atom Cocatalyzed TiO₂ for Photocatalytic Water Splitting. ACS Catalysis，2021. DOI: 10.1021/acscatal.1c03703

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