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徐坤/李村成AFM：Se沉積調(diào)控Co4N納米線陣列的表面電子結(jié)構(gòu)助力高效HER

將非金屬雜原子引入主體材料晶格是調(diào)節(jié)電催化劑表面電子結(jié)構(gòu)以提高其電催化性能的常用方法。然而，雜原子的摻入不可避免地會(huì)引發(fā)晶格應(yīng)變和空位，從而導(dǎo)致主體材料結(jié)構(gòu)的巨大變化。在這種情況下，在苛刻的堿性介質(zhì)中，摻雜催化劑在催化過(guò)程中容易發(fā)生重構(gòu)，這阻礙了對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)與催化性能之間的關(guān)系的理解。

基于此，安徽大學(xué)徐坤教授和濟(jì)南大學(xué)李村成教授（共同通訊作者）等人報(bào)道了一種簡(jiǎn)便的表面硒（Se）修飾策略，并利用該策略構(gòu)建了Se-Co₄N，用于增強(qiáng)氮化鈷（Co₄N）納米線陣列的堿性析氫反應(yīng)（HER）催化活性。

通過(guò)X射線衍射（XRD）圖、X射線光電子能譜（XPS）、高分辨率透射電子顯微鏡（HR-TEM）和擴(kuò)展X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（EXAFS）曲線擬合分析表明，通過(guò)使用一種新的低溫Se升華方法，在表面引入Se原子以優(yōu)化Co₄N的表面電子結(jié)構(gòu)，而且體相結(jié)構(gòu)沒(méi)有明顯變化。

此外，密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果還顯示了其內(nèi)在催化活性的增強(qiáng)，證實(shí)了Se表面修飾對(duì)HER表面電子優(yōu)化的重要作用。

得益于Se表面改性的效果，對(duì)比原始Co₄N，Se-Co₄N納米線陣列電極在堿性介質(zhì)中的電催化HER活性提高了近6.5倍。該工作為能量?jī)?chǔ)存和轉(zhuǎn)換領(lǐng)域的先進(jìn)電催化劑的設(shè)計(jì)提供了新的指導(dǎo)。

Surface Electronic Structure Modulation of Cobalt Nitride Nanowire Arrays via Selenium Deposition for Efficient Hydrogen Evolution. Adv. Funct.Mater., 2021, DOI: 10.1002/adfm.202109792.

https://doi.org/10.1002/adfm.202109792.

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