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王定勝/蘇陳良/翟冬Nano Lett.：空心多孔碳膠囊中的孤立單原子Ni-N5催化位點用于高效Li-S電池

鋰硫（Li-S）電池面臨多種復雜且經常交織的問題，例如硫和Li₂S/Li₂S₂的低電子導電性、穿梭效應以及多硫化鋰（LiPSs）的緩慢電化學動力學。

基于此，清華大學王定勝教授、深圳大學蘇陳良教授和山東大學翟冬（共同通訊作者）等人在理論計算的指導下，構建了一種具有最佳Ni-N₅活性部分的中空氮摻多孔碳（Ni-N₅/HNPC）的孤立單原子Ni的多功能催化劑，并作為硫陰極的理想主體。

研究發現，主體提高了導電性，增強了對LiPSs的物理-化學雙重限制能力，更重要的是通過Ni-N₅活性部分促進了氧化還原反應動力學。

因此，所制備的Ni-N5/HNPC可作為Li-S電池的理想硫陰極，并且Ni-N₅/HNPC/S陰極具有優異的倍率性能（在4 C倍率下的平均比容量為684 mAh g^-1）、長期循環穩定性（在500次循環后，每循環的容量衰減率為0.053%）。

此外，Li-S電池在高硫負載下的良好面積容量，在硫負載高達5.1 mg cm^-2的情況下，進行80次循環后的面積容量保持在4.0 mAh cm^-2左右，因為對Li-S電池增強的物理-化學雙重限制能力，隨著單原子Ni-N₅催化位點的引入，氧化還原反應動力學得到改善。

該工作強調了活性位點配位數在單原子催化劑中的重要作用，并為設計高性能Li-S電池的單原子活性位點空心納米結構提供了一種策略。

Isolated Single-Atom Ni-N₅ Catalytic Site in Hollow Porous Carbon Capsules for Efficient Lithium-Sulfur Batteries. Nano Lett., 2021, DOI: 10.1021/acs.nanolett.1c03499.

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.1c03499

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