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浙工大Chem. Eng. J.：“幫忙傳電子，空位作橋梁”: S空位促進光催化合成氨電子傳遞到N2

太陽能驅動的光催化N₂合成氨被認為是有望取代Haber-Bosch工藝的新方法。然而，光生電子注入N₂分子的效率低限制了異質結光催化劑光催化氨合成活性提高。

基于此，浙江工業大學夏盛杰團隊通過溶劑熱法合成了Z型富硫空位BiVO₄/ZnIn₂S₄異質結(BVO/S_v-ZIS)，并將其用于光催化氮還原反應(pNRR)。

材料表征和密度泛函理論(DFT)計算表明，BVO和ZIS異質結之間的內置電場為Z型電子轉移機制的形成提供了關鍵驅動力。同時，BVO/S_v-ZIS異質結表面具有大量的化學吸附位點來吸附并激活N₂分子，從而增強了BVO/ZIS異質結的氨合成活性。

更重要的是，S_v的構建打破了光生電子注入N₂分子的勢壘，Z型異質結中產生的光生電子順著作為橋梁的S_v不斷傳輸到N₂參與pNRR。

在可見光照射下，將S_v引入BVO/ZIS異質結后，其氨合成速率從37.6 μmol g^-1 h^-1提高到80.6 μmol g^-1 h^-1，充分說明S_v的構建能有效促進氨的合成。另外，在AM 1.5G輻照下，優化后的20% BVO/S_v-ZIS的太陽能-氨轉換效率(STA)約為0.012%。

更重要的是，光電化學測試結果表明，含有S_v的BVO/S_v-ZIS異質結可以加速光e^–和h⁺的分離和轉移，這有利于進行pNRR。

該研究為構建Z型異質結/S-空位材料提供了一種有效的合成策略，也為Z型異質結光催化劑中載流子注入小分子反應物的問題提供了有效的解決方案。

S Vacancies Act as A Bridge to Promote Electron Injection from Z-Scheme Heterojunction to Nitrogen Molecule for Photocatalytic Ammonia Synthesis. Chemical Engineering Journal, 2021. DOI: 10.1016/j.cej.2021.133670

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